Blog

Jul 22, 2023

Hoch

Band Nature Communications

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 4867 (2022) Diesen Artikel zitieren

6536 Zugriffe

39 Zitate

Details zu den Metriken

Piezoelektrische Polymer-Keramik-Verbundwerkstoffe, die hohe Piezoelektrizität und mechanische Flexibilität vereinen, haben sowohl in der Wissenschaft als auch in der Industrie zunehmendes Interesse geweckt. Ihre piezoelektrische Aktivität wird jedoch durch die intrinsisch geringe Kristallinität und die schwache spontane Polarisation weitgehend eingeschränkt. Hier schlagen wir eine Ti3C2Tx MXene-Verankerungsmethode vor, um die intermolekularen Wechselwirkungen innerhalb der all-trans-Konformation einer Polymermatrix zu manipulieren. Mithilfe von Phasenfeldsimulationen und molekulardynamischen Berechnungen zeigen wir, dass OH-Oberflächenabschlüsse auf den Ti3C2Tx-Nanoblättern Wasserstoffbrückenbindungen mit der Fluorpolymermatrix eingehen, was zu einer Dipolausrichtung und einer verbesserten spontanen Nettopolarisation der Polymer-Keramik-Verbundwerkstoffe führt. Anschließend haben wir diese Grenzflächenbindungsstrategie auf Elektrospinnen übertragen, um die piezoelektrische Reaktion von Samarium-dotierten Pb (Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3/Polyvinylidenfluorid-Verbundnanofasern durch den Einschluss von Ti3C2Tx-Nanoblättern um 160 % zu steigern. Mit hervorragenden piezoelektrischen und mechanischen Eigenschaften können die elektrogesponnenen piezoelektrischen Nanofasern problemlos in herkömmliche Schuheinlagen integriert werden, um ein Fußsensornetzwerk für die umfassende Überwachung von Gangmustern, die Identifizierung von Gehgewohnheiten und die Metatarsalgi-Prognose zu bilden. Diese Arbeit nutzt den Grenzflächenkopplungsmechanismus der intermolekularen Verankerung als Strategie zur Entwicklung leistungsstarker piezoelektrischer Verbundwerkstoffe für tragbare Elektronik.

Piezoelektrische Materialien sind für die Entwicklung fortschrittlicher Sensoren und Aktoren von entscheidender Bedeutung1,2,3,4,5,6,7. Aufgrund der faszinierenden Eigenschaften von geringem Gewicht, Flexibilität, Biokompatibilität und einfacher Verarbeitbarkeit werden Polyvinylidenfluorid (PVDF) und seine Copolymere in großem Umfang in den Bereichen Sensorik, Wandler und Energieanwendungen eingesetzt8,9,10,11,12,13. Die Piezoelektrizität von PVDF-Verbundwerkstoffen wird hauptsächlich durch die kristallinen Phasen und die spontane Polarisation bestimmt, wobei die α-Phase eine TGTG′-Diederkonformation (T-trans, G-gauche+, G'-gauche-) mit einem Diederwinkel von ±60° aufweist Die β-Phase hat eine all-trans-Konformation (TTTT) mit einem Diederwinkel von 180° und die γ-Phase hat eine geknickte Konformation von TTTGTTG′. Unter diesen ist die β-Phase die elektroaktivste polare Phase und weist hervorragende piezoelektrische, pyroelektrische und ferroelektrische Eigenschaften auf14. Dementsprechend ist der Erhalt der β-Phase für die Verbesserung der Piezoelektrizität von Fluorpolymeren von wesentlicher Bedeutung. Zu diesem Zweck wurden verschiedene Verarbeitungsmethoden eingesetzt, um die Dipolausrichtung zur Erhöhung des elektroaktiven β-Phasengehalts zu induzieren, einschließlich mechanischer Streckung15, elektrischer Polung16 und thermischer Ausheilung17. Unterdessen kann der Einschluss von TrFE-Monomeren in PVDF-Ketten auch die Kristallisationskinetik von PVDF-Filmen verändern und zu morphotropen Phasengrenzen (MPB)-ähnlichen Verhaltensweisen (z. B. hoher piezoelektrischer Aktivität) in piezoelektrischen Polymeren führen8,11,18,19,20 . Durch die Synergie der Vorzüge sowohl von piezoelektrischen Hochleistungskeramiken als auch von flexiblen Fluorpolymeren sind piezoelektrische Verbundwerkstoffe die Materialien der Wahl für die Bioelektronik am Körper der nächsten Generation für weit verbreitete Szenarien wie Soft Robotics21, Biomonitoring22,23,24,25,26, und Mensch-Maschine-Schnittstelle5,13,27. Dennoch führen die zufällige Verteilung und die komplexe Konnektivität keramischer Füllstoffe innerhalb der Fluorpolymermatrix zu Inhomogenität und Diskontinuität der anorganisch-organischen Grenzflächen, was die Ausrichtung der Dipolmomente in den Polymerketten über große Entfernungen und damit die all-trans-Konformation (d. h. polar) erschwert β-Phase)28,29,30. Unterdessen schwächt die große Diskrepanz in der dielektrischen Permittivität zwischen Keramikfüllstoffen und Polymermatrix das angelegte elektrische Feld in der Keramik während der elektrischen Polung dramatisch und schränkt dadurch die Domänenentwicklung und dauerhafte Polarisation ein31,32,33. Daher besteht ein großer Bedarf an der Entwicklung leistungsstarker piezoelektrischer Verbundwerkstoffe mit weitreichender all-trans-Konformation und starker Polarisation.

Um das Verhältnis der polaren β-Phase zu fördern und zu stabilisieren, werden vielseitige Füllstoffe wie Kohlenstoffnanoröhren34, Silbernanodrähte (AgNWs)6,35, Ferrite36,37,38,39, Graphenoxid (GO) und reduziertes Graphenoxid (rGO) verwendet )-Salze40,41,42 wurden als Keimbildner eingeführt, um die Zickzack-Ausrichtung der Methylen- (−CH2)- und Difluormethylen- (−CF2)-Gruppen innerhalb der Polymerketten zu maximieren und aufrechtzuerhalten. Beachten Sie, dass funktionelle Gruppen der GOs und ihrer Derivate zur Bildung von Dipolmomentverstärkungen beitragen, um die Restorientierung von β-Phasen-Nanokristallen aufrechtzuerhalten. Der wesentliche Faktor für die Keimbildung der β-Phase in den PVDF-Nanokompositen liegt in der statischen elektrischen Wechselwirkung zwischen den Füllstoffen mit negativem Zetapotential und den −CH2-Gruppen mit positiver Ladungsdichte35,36,37,38. Obwohl die Bildung der β-Phase teilweise durch die Dotierung von Nanofüllstoffen erleichtert werden könnte, machen es die spärlichen funktionellen Gruppen, die diskontinuierliche Grenzfläche, die geringe Kompatibilität und die Unfähigkeit, Domänen auf einer großen Skala leitfähiger Füllstoffe auszurichten, ziemlich schwierig, eine homogene und weitreichende Struktur zu erreichen molekulare Wechselwirkung mit PVDF-Molekülketten43,44, die die Dipolpolarisation und damit die all-trans-Konformation der so synthetisierten Polymerkomposite erheblich behindert. Unterdessen ist der Mechanismus der Domänenausrichtung, der durch intermolekulare Wechselwirkung an den anorganisch-organischen Grenzflächen in piezoelektrischen Verbundwerkstoffen ermöglicht wird, immer noch unklar und wenig erforscht.

Hier demonstrieren wir eine einfache und effiziente Strategie zur Anpassung des lokalen Dipolmoments und des β-Phasengehalts piezoelektrischer Polymerverbundwerkstoffe durch Einführung von Ti3C2Tx MXene-Nanoblättern. Mithilfe von Phasenfeldsimulationen und Berechnungen der Molekulardynamik (MD) zeigen wir, dass OH-Oberflächenabschlüsse auf den Ti3C2Tx-Nanoblättern eine Wasserstoffbindung mit der Fluorpolymermatrix ermöglichen, was zu einer Dipolausrichtung und einer verbesserten spontanen Nettopolarisation der Polymer-Keramik-Verbundwerkstoffe führt. Anschließend haben wir diese Grenzflächenbindungsmethode auf Elektrospinnen übertragen, um die piezoelektrischen Eigenschaften von Samarium-dotierten PMN-PT/PVDF-Nanofasern (Sm-PMN-PT/PVDF) durch den Einschluss von Ti3C2Tx-Nanoblättern zu rationalisieren. Es wurde festgestellt, dass eine geeignete Beladung (2,5 Gew.-%) von Ti3C2Tx-Flocken unterhalb der Perkolationsschwelle die Polarisationseffizienz und Grenzflächenkopplung zwischen den anorganischen Nanofüllstoffen und der organischen Polymermatrix effektiv stärkt und die Piezoelektrizität im Vergleich zur undotierten Version um 160 % fördert. Für die praktische Anwendung wurde durch Elektrospinnen des MXene-fähigen piezoelektrischen Verbundwerkstoffs (MPC) ein weicher piezoelektrischer Textilsensor (PT) entwickelt, der zur kontinuierlichen Überwachung von Gangmustern, zur Identifizierung von Gehgewohnheiten und zur Metatarsalgie-Prognose in Schuheinlegesohlen integriert werden kann.

Ti3C2Tx-Nanoblätter wurden von der Ti3AlC2 MAX-Phase durch selektives Ätzen von Al-Schichten mit einer HCl/LiF-Lösung abgetrennt, wobei das Oberflächenübergangsmetall spontan mit Wasser oder Fluoridionen reagiert, um Hydroxyl (−OH), Sauerstoff (−O) und Fluor zu erzeugen (−F) Oberflächenabschlüsse. Diese reichlich vorhandenen funktionellen Gruppen, die durch chemisches Ätzen auf den Ti3C2Tx-Lamellen enden, sind günstig für die Gestaltung von Wasserstoff-, Ionen- und kovalenten Bindungen mit umgebenden Dielektrika45,46,47. Zu diesem Zweck wurden Ti3C2Tx-Nanoblätter verwendet, um Wasserstoffbrückenbindungen und Elektron-Dipol-Wechselwirkungen mit C-H- und C-F-Einheiten der PVDF-Moleküle aufzubauen und so starke intermolekulare Bindungen mit PVDF-Polymerketten zu ermöglichen, wie in Abb. 1a dargestellt. Die lokale Verankerung von PVDF-Ketten auf den zweidimensionalen MXene-Plättchen steuert die In-situ-Ausrichtung und Orientierung der CH2- und CF2-Einheiten und damit den Übergang von anfänglichen zufällig gewundenen Konformationen (linker Teil von Abb. 1a) zu all-trans-Konformationen mit großer Reichweite ( rechter Teil von Abb. 1a), wodurch die makroskopische Polarisation und Piezoelektrizität außerhalb der Ebene vergrößert werden.

ein Schema der In-situ-Streckung und Ausrichtung der PVDF-Polymerkette über Oberflächenabschlüsse auf Ti3C2Tx-Nanoblättern zur Verbesserung der spontanen Polarisation (Ps). b, c Abschließende Schnappschüsse für Molekulardynamiksimulationen (MD) der Polarisation des PVDF-Polymerfilms auf den Ti3C2(OH)2-Flocken (b) und Ti3C2O2-Flocken (c). d Simulierte Trennung einer einzelnen PVDF-Kette von Ti3C2(OH)2- und Ti3C2O2-Flocken beim Ziehen. Einschub: Die auf jedes Atom ausgeübte Zugkraft, die erforderlich ist, um die PVDF-Kette von MXene-Flocken zu trennen. e, f Diederwinkelverteilung von PVDF-Ketten nahe –60° (Gauche, e) und 180° (Trans, f), gemittelt über die letzten 500 ps. g Anteil der TTTT-Konfiguration als Funktion der Zeit.

Um die Wechselwirkung zwischen den Ti3C2Tx-Nanoblättern und dem Fluorpolymer zu verstehen, wurden MD-Berechnungen unter Verwendung des periodischen Gitters von Ti3C2Tx mit −OH-Oberflächenabschlüssen und 60 „mer“-Ketten aus PVDF durchgeführt (Abb. 1b). Um die Funktionalität und den Mechanismus von Wasserstoffbrückenbindungen zwischen −OH-Gruppen und −CF2-Einheiten des PVDF besser zu veranschaulichen, wurden auch die entsprechenden mit −O-Terminierung funktionalisierten MXene-Flocken (Abb. 1c) mit der gleichen Anzahl an „mer“-Ketten konstruiert und berechnet . Offenbar erreichen die auf den Ti3C2(OH)2-Lamellen verankerten PVDF-Ketten nach einer Wechselwirkung von 2000 ps unter elektrischer Polung eine Out-of-plane-Polarisation von 371,42 D, während die Gegenversionen auf den Ti3C2O2-Plättchen eine Out-of-plane-Polarisation von auslösen 308,13 D (Ergänzende Abbildung 1), was auf eine Verbesserung der Selbstorganisation hochausgerichteter PVDF-Ketten auf den Ti3C2(OH)2-Flocken über die durch Wasserstoffbrückenbindung ermöglichte intermolekulare Wechselwirkung hindeutet. Darüber hinaus beträgt die Zugkraft, die auf jedes Atom der einzelnen PVDF-Kette ausgeübt werden muss, 2,919 pN bzw. 1,807 pN für Ti3C2(OH)2 und Ti3C2O2, um die Trennung zu initialisieren (Abb. 1d), was eine stärkere Wechselwirkung und eine engere Verriegelung zwischen Ti3C2 impliziert (OH)2-Flocken und PVDF-Ketten. Ohne Hydroxylgruppen, die die Ausrichtung der Einheiten des PVDF-Moleküls steuern, würden die Dipole innerhalb der PVDF-Matrix eine unregelmäßige Verteilung aufweisen, um die interne elektrostatische Energie zu minimieren (Ergänzende Abbildungen 2, 3).

Der Phasenübergang konnte deutlich anhand der Variation der Diederwinkel in der Bindungskonformation innerhalb der PVDF-Ketten widergespiegelt werden, wobei die günstigste Torsionsbindungsanordnung Substituenten im 180°-Winkel (trans oder T) zueinander anstelle von Substituenten im ±60°-Winkel aufweist ( gauche oder G)14. Bemerkenswert ist, dass die −OH-funktionalisierten Ti3C2Tx-Plättchen einen höheren Anteil an Bindungskonformationen in der Nähe von 180° besitzen (Abb. 1f), aber umgekehrt einen geringeren Anteil an Bindungskonformationen in der Nähe von −60° (Abb. 1e und ergänzende Abb. 4), was auf die Transformation hinweist von der gauche-Konformation zur trans-Konformation als Folge des durch Wasserstoffbrückenbindungen induzierten Verankerungseffekts. Interessanterweise führen Ti3C2(OH)2-Plättchen laut MD-Berechnung im Vergleich zu zu einem höheren Anteil des T-Bindungsanteils (ergänzende Abbildung 5) und der TTTT-Konformation (all-trans) (Abb. 1g) in den PVDF-Ketten das von Ti3C2O2, das die Rolle und Funktionalität von Wasserstoffbrückenbindungen im Hinblick auf die Anordnung und Ausrichtung von Polymerketten in Richtung der all-trans-Konformation (d. h. polare β-Phase) bestätigt und die spontane Nettopolarisation und die Piezoelektrizität der Fluorpolymer-Verbundwerkstoffe fördert. Neben PVDF können auch der β-Phasengehalt und die Polarisation von Poly(vinylidenfluorid-co-trifluorethylen) (P(VDF-TrFE))-Copolymeren durch diese vorgeschlagene MXene-Verankerungsmethode gemäß der MD-Simulation verbessert werden (Ergänzende Abbildungen). 6, 7), die die Universalität und Machbarkeit bestätigt.

Um das oben erwähnte vorgeschlagene Prinzip und die oben genannte Strategie in die Realität umzusetzen, wurde Elektrospinnen zur Konstruktion von MXene-dotiertem Fluorpolymer eingesetzt, da es den inhärenten Vorteil bietet, In-situ-Streckung mit lokaler Polung in einem Schritt zu integrieren. Abbildung 2a erläutert das Syntheseverfahren und die Zusammensetzung der nicht gewebten piezoelektrischen Verbundwerkstoffe MXene/Sm-PMN-PT/PVDF, in denen eine Suspension aus MXene-Pulver, Sm-PMN-PT-Partikeln und PVDF als Vorläufer für das anschließende Elektrospinnen verwendet wurde (ergänzende Abbildung). . 8). Sm-PMN-PT wurde aufgrund seines großen piezoelektrischen Koeffizienten (~1500 pC/N)2 im Vergleich zu herkömmlichen piezoelektrischen Keramiken wie BTO (~190 pC/N)48 und PZT (560 pC/N) als keramischer Füllstoff ausgewählt )49 und PMN-PT (~620 pC/N)3 (unterer Einschub in Abb. 2a). Zusätzlich zur intermolekularen Bindung an die PVDF-Polymerkette (oberer Einschub in Abb. 2a) erhöht die Einführung von MXene-Lamellen effizient die Leitfähigkeit und mechanische Duktilität des Vorläufers und fördert so die anschließende lokale elektrische Polung und mechanische In-situ-Streckung von Polymerkompositen während des Elektrospinnens, was sich positiv auf die Zickzack-Ausrichtung von −CH2 und −CF2 und damit auf die all-trans-Konformation innerhalb des PVDF-Polymers auswirkt (ergänzende Abbildung 9).

a Schematische Darstellung des Elektrospinnverfahrens für die MPC-Textilsynthese. Einschub: Intermolekulare Wechselwirkung zwischen MXen und PVDF; und 2 × 2 × 2 Superzelle aus Sm-PMN-PT als keramischer Füllstoff. b Rasterelektronenmikroskop-Bilder (REM) und energiedispersive Spektrometer-Kartierungsspektren (EDS) der Pb-, F- und Ti-Elemente im so vorbereiteten Verbundfilm. Maßstabsbalken: 200 nm. c Hochauflösendes REM-Bild einer Einzelfaser im elektrogesponnenen Zustand. Maßstabsleiste: 5 nm. d C 1s-Röntgenphotoelektronenspektrometer (XPS)-Spektren von so hergestelltem PT. e Röntgenbeugungsspektren (XRD) von undotierten Textilien und dem vorbereiteten MPC-Textil mit unterschiedlichen MXene-Massenanteilen. f Frequenzabhängige dielektrische Permittivität von hergestelltem MPC-Textil mit verschiedenen MXene-Massenanteilen. g Frequenzabhängiger dielektrischer Verlust von hergestelltem MPC-Textil mit verschiedenen MXene-Massenanteilen.

Abbildung 2b zeigt die Morphologie und Elementstruktur der so synthetisierten piezoelektrischen Vliestextilien, die aus zufällig gestapelten geschmolzenen PVDF/Sm-PMN-PT/MXene-Nanofasern durch das Elektrospinnverfahren bestehen. Der Einbau von MXene-Nanoblättern hat einen vernachlässigbaren Einfluss auf die Morphologie der Faserkonfiguration (ergänzende Abbildung 10). Die Kartierungsspektren des energiedispersiven Spektrometers (EDS) von Pb-, F- und Ti-Elementen bestätigen weiterhin die gleichmäßige Verteilung von Sm-PMN-PT, PVDF und MXene in den Verbundfilmen (Abb. 2b und ergänzende Abb. 11). Beachten Sie, dass die Bildung von TiO2 auf die Oxidation von MXen auf der Oberfläche zurückzuführen ist (Ergänzende Abbildungen 12, 13). Den hochauflösenden Bildern des Transmissionselektronenmikroskops zufolge bestätigen PVDF-Polymerketten, die sich entlang der anorganisch-organischen Grenzfläche ausrichten, die Zickzack-Ausrichtung von −CH2 und −CF2 (Abb. 2c). Darüber hinaus zeigen die Spektren des Röntgenphotoelektronenspektrometers (XPS) (Abb. 2d und ergänzende Abb. 14) offensichtlich, dass die Sauerstofffunktionalitäten und Wasserstoffbrückenbindungen auf der Oberfläche der so synthetisierten Nanofasern verankert waren, wo die entstehenden C-Peaks auftraten O- und C=O-Gruppen, die sich aus dem MXen-Einbau ergeben, legen nahe, dass starke Wechselwirkungen wie Wasserstoffbrückenbindungen zwischen den −OH- und −Ox-Funktionsgruppen in den MXene-Flocken und den −CF2-Gruppen in PVDF gebildet werden, was die oben genannte Hypothese untermauert. Höhere Bindungsenergiespitzen, die in der O 1s-Region (ergänzende Abbildung 15) für C-Ti-O und C-Ti-OH beobachtet wurden, zeigen, dass die Hydroxyterminierung auf der Oberfläche der Flocken dominiert.

Abbildung 2e veranschaulicht das Röntgenbeugungsmuster (XRD) der synthetisierten Nanofasern und der makellosen MXene- und Sm-PMN-PT-Pulver. Der charakteristische 2θ-Peak der Ti3C2Tx-Lamellen liegt bei 6,48° und entspricht der (002)-Gitterebene mit einem d-Abstand von 13,66 Å, was auf eine erfolgreiche Entfernung der Al-Atomschicht aus der mehrschichtigen Ti3AlC2 MAX-Phase während des chemischen Ätzprozesses hinweist (ergänzende Abbildung). . 16)50. Offensichtlich ist die Peakintensität (002) der Verbundstoffe geringer als die des ursprünglichen MXene, da die Zugabe von PVDF-Molekülen den Abstand zwischen MXene-Flocken vergrößert. Darüber hinaus wurden sechs Beugungspeaks bei 20,5°, 31,4°, 38,5°, 44,7°, 50,4° und 56,1° den Kristallebenen von (100), (110), (111), (200), (210) zugeordnet. bzw. (211). Das Vorhandensein dieser Peaks bestätigt, dass die Sm-PMN-PT-Keramikfüllstoffe im Verbundfilm die polykristalline Perowskitstruktur beibehalten51. Darüber hinaus erreicht der typische Beugungspeak bei 20,5° für die Kristallebene von (110) sein Maximum bei einem Ti3C2Tx-Massenanteil von 2,5 Gew.-%, was im Vergleich zu anderen Versionen auf einen größeren Anteil der lokalen all-trans-Konformation (polare β-Phase) hinweist.

Die Frequenzabhängigkeiten der dielektrischen relativen Permittivität und des dielektrischen Verlusts von so hergestellten MPC-Textilien und undotierten Textilien sind in Abb. 2f, g als Funktion der MXene-Einschlussmenge bei Raumtemperatur dargestellt. Die dielektrische Permittivität aller Proben nimmt mit zunehmender Frequenz infolge der Relaxation leicht ab (Abb. 2f). Es wurde festgestellt, dass die dielektrische Permittivität mit der MXene-Dotierungsmenge deutlich wellenförmig ist und über einen Frequenzbereich von 1 kHz–1 MHz ein Maximum bei 2,5 Gew.-% erreicht, während der dielektrische Verlust bei 5 Gew.-% maximal ist. Dies liegt daran, dass der ordnungsgemäße Einschluss leitfähiger MXene-Nanoblätter die Grenzflächenpolarisation zwischen Füllstoffen und Polymermatrix begünstigt, wohingegen die übermäßige Zugabe von MXene zu Polymerkompositen zu einem erhöhten Leckstrom und damit zu einem größeren dielektrischen Verlust führt.

Um den Grenzflächenkopplungseffekt zwischen der Fluorpolymermatrix und dem Einschluss weiter zu analysieren, wird die piezoelektrische Kraftmikroskopie (PFM) eingesetzt, um die ferroelektrischen und piezoelektrischen Eigenschaften von Nanofasern im elektrogesponnenen Zustand mit oder ohne MXene-Dotierung zu bewerten. Die PFM-Amplitude, die PFM-Phase, die phasenfeldsimulierte Domänenstruktur und die MD-berechnete Polarisation wurden für eine einzelne undotierte Sm-PMN-PT/PVDF-Faser (Abb. 3a – d) und eine MPC-Faser (Abb. 3e – h) dargestellt. . Die PFM-Ergebnisse zeigen, dass in der MPC-Faser im Vergleich zu der in der undotierten Faser eine größere Fläche einzelner ferroelektrischer Domänen beobachtet wird, was auf eine verbesserte piezoelektrische Reaktion nach MXene-Zugabe schließen lässt. Dies wurde sowohl durch die Phasenfeldsimulation (Abb. 3c, g) der ferroelektrischen Domänenstruktur als auch durch MD-Berechnungsergebnisse (Abb. 3d, h) bestätigt, dass die Domänengröße außerhalb der Ebene des Polymerverbundwerkstoffs in der Nähe größer wird des Keramikpartikels durch Zugabe von MXene-Flocken. Die Phasenfeldsimulation zeigt einen Mehrdomänenzustand mit 180-Grad-Domänen in der Polymermatrix sowohl für undotierte als auch für MPC-Fasern, wobei die MPC-Faser im Vergleich dazu einen größeren Domänenanteil mit einer entlang der Polungsrichtung (PD) des Elektrospinnens ausgerichteten Polarisation aufweist der undotierten Faser. Darüber hinaus behält das eingebettete Sm-PMN-PT-Partikel eine polykristalline Struktur bei, da sein Koerzitivfeld viel höher ist als das In-situ-Polungsfeld (1,2 kV/cm) des Elektrospinnens2.

a–d Piezoelektrisches Kraftmikroskop (PFM) Topographie (a), Out-of-plane (OP) PFM-Phasenbild (b), Phasenfeldsimulation der Domänenstruktur (c), MD-Berechnung der Polarisation (d) eines einzelnen undotierte Nanofaser. Maßstabsbalken: 200 nm. e–h PFM-Topographie (e), PFM-Phasenbild (f), Phasenfeldsimulation der Domänenstruktur (g), MD-Berechnung der Polarisation (h) einer einzelnen MPC-Nanofaser. Maßstabsbalken: 200 nm. i, j PFM charakterisierte Butterfly-Amplitudenschleifen für undotierte Fasern (i) und mit 2,5 Gew.-% MXen dotierte Fasern (j) unter einer Gleichstromvorspannung (DC) von –12 V bis 12 V. k Der PFM-gemessene piezoelektrische Koeffizient (d33) von so hergestellte Nanofasern als Funktion der MXene-Massenanteile. l Vergleich der Phasenfeldsimulation und der MD-Simulation der spontanen Polarisation und der Domänenanteile außerhalb der Ebene für die undotierten und MXen-dotierten Proben.

Die modulierte Dipolstruktur von MPC-Fasern mit erhöhter Polarisation führt außerdem zu einer erhöhten piezoelektrischen Reaktion. PFM-Messungen zeigen, dass alle synthetisierten elektrogesponnenen Fasern eine schmetterlingsförmige Hysterese der Amplitude gegenüber der Vorspannung aufweisen, wobei die MPC-Faser eine höhere Amplitude aufweist (Abb. 3j) als die undotierte (Abb. 3i), was auf ein größeres Piezoelektrikum schließen lässt Koeffizient (d33). Wie in Abb. 3k dargestellt, steigt der aus dem PFM-Test abgeleitete d33 zunächst an und nimmt dann ab, wenn die MXene-Dotierungsmenge erhöht wird, wobei ein maximaler d33 bei 2,5 Gew.-% MXene erreicht wird. Es ist erwähnenswert, dass sowohl die Phasenfeldsimulation als auch die MD-Berechnung einer ähnlichen Änderungstendenz der Polarisation sowie des Anteils der Domäne außerhalb der Ebene zu den PFM-Ergebnissen folgen (Abb. 3l), was die Genauigkeit und Zuverlässigkeit unserer vorgeschlagenen Theorie bestätigt Modellieren.

Um ein intuitiveres Verständnis der Funktionalität und des Mechanismus der MXene-Lamellenaddition zu erreichen, wurde ein Schema verwendet, um die Konformation und Ausrichtung der β-kristallinen Phase während des Elektrospinnens der MXene/Sm-PMN-PT/PVDF-Verbundwerkstoffe zu erläutern. Bei bloßen PVDF-Nanofasern (Abb. 4a) kann die kristalline β-Phase durch die In-situ-Polung teilweise ausgerichtet werden, während einige lokalisierte amorphe Mikrostrukturen noch vorhanden sind. Die Situation änderte sich, als dem PVDF-basierten Verbundwerkstoff eine kleine Menge MXene (in unserem Fall 1,25 Gew.-% und 2,5 Gew.-%) zugesetzt wurde, wie in Abb. 4b dargestellt. Zusätzlich zu den Wasserstoffbrückenbindungen, die zwischen PVDF-Ketten und MXene-Schichten gebildet werden, führt das angelegte elektrische Feld zu induktiven Ladungen auf der Oberfläche leitfähiger MXene-Nanoschichten und löst dadurch eine größere Coulomb-Kraft während des Elektrospinnens aus. Diese elektrostatische Kraft zieht weiterhin PVDF-Ketten an, die auf der MXenes-Oberfläche in der Zickzack-Anordnung kristallisieren, was die Umwandlung lokaler amorpher Bereiche in die kristalline β-Phase beschleunigt. Folglich ist die β-Phase im Vergleich zu reinen PVDF-Nanofasern verstärkt (Abb. 4a). Eine überflüssige Zugabe führt jedoch zu einem Stapel von MXene-Nanoblättern und unterdrückt die Orientierung und Ausrichtung der Polymerketten bei der Bildung eines β-Phasenkristalls. In der Zwischenzeit erhöht die Verbindung dieser gestapelten MXene-Flocken den Leckstrom, was die effektive dielektrische Permittivität (ε33) und den piezoelektrischen Koeffizienten (d33) des Verbundwerkstoffs beeinträchtigt. Um diese vorgeschlagene Modellierung der Kristallinität und Phasenverschiebung zu verifizieren, wurde in Abb. 4d das Fourier-Transformations-Infrarotspektrum (FTIR) der undotierten Textilien und der mit verschiedenen MXene-Massenanteilen dotierten MPC-Textilien dargestellt. Die Adsorptionspeaks bei 763 cm–1 und 973 cm–1 werden der α-Phasen-Kristallstruktur von PVDF zugeschrieben und die Adsorptionspeaks bei 841 cm–1, 1276 cm–1 und 1429 cm–1 werden einer β-Phasen-Kristallstruktur zugeschrieben Struktur52. Gemäß der Beer-Lambert-Gleichung 5 kann der Anteil der β-Phase (Fβ) der synthetisierten Nanofasern als Funktion der MXene-Beladungsmenge erreicht werden (ergänzende Abbildung 17), wobei die höchste β-Phase von 83,4 % bei der Beladung auftritt von 2,5 Gew.-% MXene. Folglich stimmt der im FTIR-Test festgestellte Phasenentwicklungstrend bei MXene-Dotierung gut mit dem vorgeschlagenen Prinzip überein.

a–c Schematische Darstellung des Polarisationsprozesses von elektrogesponnenen Nanofasern, dotiert mit keinem MXen, (b) der richtigen Menge MXen und c einer übermäßigen Menge MXen. d Fourier-Transformations-Infrarotspektrum (FTIR) der undotierten Textilien und der vorbereiteten MPC-Textilien mit unterschiedlichen MXene-Massenanteilen. e–g Simuliertes Polarisationsfeld in der Nähe von Sm-PMN-PT-Partikeln in den Nanokompositen, dotiert mit e ohne MXene, (f) der richtigen Menge MXene und g übermäßiger Menge MXene. h Berechnete Polarisation der MPC-Textilien, dotiert mit verschiedenen MXene-Mengen. i–k Simulierte Domänenstruktur in der Nähe von Sm-PMN-PT-Partikeln in den Nanokompositen, dotiert mit i ohne MXene, (j) der richtigen Menge MXene und k übermäßiger Menge MXene. l Berechneter Anteil der Polungsrichtungsdomäne (PD) der vorbereiteten Textilien als Funktion der MXene-Dotierungsmenge.

Um die obige Hypothese weiter zu untermauern und etwas Licht auf den Mechanismus zu werfen, wurde eine Phasenfeldsimulation durchgeführt, um den Einfluss leitfähiger Füllstoffe auf die Domänenstruktur und Polarisation der ferroelektrischen Verbundwerkstoffe numerisch zu veranschaulichen. Wie in Abb. 4e–g gezeigt, verbessert der Einbau eines geeigneten Gehalts (2,5 Gew.-%) an MXene-Lamellen die Polarisation des elektrogesponnenen Verbundwerkstoffs deutlich, wohingegen eine weitere Akkretion die Polarisation gefährdet und sogar dazu führen kann, dass sie unter das undotierte Gegenstück fällt (Abb. 4h), was gut mit dem obigen Abzug und dem FTIR-Test übereinstimmt. Darüber hinaus treibt der Einbau von MXene in Bezug auf die simulierte Domänenstruktur (Abb. 4i – k) im Vergleich zur undotierten Struktur die Polarisation in die Richtung außerhalb der Ebene parallel zum Elektrospinning-Polierungsfeld, was ebenfalls mit dem übereinstimmt PFM-Ergebnisse. Eine Beladung mit 2,5 Gew.-% MXene trägt zu einer Erhöhung des Volumenanteils der PD-Domäne außerhalb der Ebene von 67,8 auf 72,6% bei (Abb. 4l und ergänzende Abb. 18, 19). Es wird angenommen, dass die Netto-Out-of-Plane-Domäne für den erhöhten β-Phasengehalt und die entsprechende größere piezoelektrische Reaktion verantwortlich ist. Da der piezoelektrische Koeffizient proportional zur spontanen Polarisation und Permittivität ist (d33 = 2Psε33Q33), hat sich eine ordnungsgemäße Dotierung der leitfähigen Komponente als effizienter Ansatz zur Verbesserung der piezoelektrischen Leistung von Polymerverbundwerkstoffen erwiesen.

Um die Rolle der MXene-Dotierung auf den Perkolationseffekt in den elektrogesponnenen Verbundwerkstoff-Nanofasern zu verstehen, wurde eine Phasenfeldsimulation der effektiven Eigenschaften durchgeführt, um die Abhängigkeit der MXene-Dotierungsmenge von den dielektrischen, piezoelektrischen und mechanischen Eigenschaften der elektrogesponnenen unmodifizierten Fasern zu analysieren und MPC-Textilien. Wie in Abb. 5a dargestellt, wurde eine dreidimensionale Faserkonfiguration zufällig computergeneriert, um die Struktur von elektrogesponnenen Vliesstoffen zu imitieren (ergänzende Abb. 10). Die Spannungsverteilung, das elektrische Feld und das elektrische Potenzial von MPC-Textilien unter konstanter angelegter Spannung von 1 × 106 Pa entlang der Richtung außerhalb der Ebene (z) werden berechnet. Wie in Abb. 5b dargestellt, schwanken der berechnete piezoelektrische Koeffizient d33 und die dielektrische Permittivität ε33 mit steigendem MXene-Massenanteil von 0 auf 5,0 Gew.-% und erreichen einen Maximalwert bei 2,5 Gew.-%. Ein ähnlicher Trend ist sowohl beim gemessenen d33-Wert des d33-Messgeräts als auch bei der berechneten spannungsinduzierten piezoelektrischen Polarisation zu beobachten, von denen zwei mit der Beladung mit MXene-Flocken schwanken und ein Maximum bei 2,5 Gew.-% erreichen (Abb. 5c und ergänzende Abb. 20). . Andererseits bleibt der Steifigkeitskoeffizient bei niedriger MXene-Dotierungsmenge nahezu gleich, nimmt jedoch bei hoher MXene-Dotierungsmenge deutlich ab, was auf eine Verhärtung der Verbundwerkstoffe mit hohen Gehalten an dotierten MXene-Flocken hinweist.

a Die visualisierte Strukturmodellierung, Spannungsverteilung, elektrische Feldverteilung und piezoelektrische Potentialverteilung von MPC-Textilien im vorbereiteten Zustand. Hinweis: Die angelegte Spannung ist für die Simulation auf 106 Pa entlang der Z-Achse festgelegt. b Der berechnete piezoelektrische Koeffizient (d33) und die Dielektrizitätskonstante (ε33) der Textilien im elektrogesponnenen Zustand, dotiert mit verschiedenen MXene-Massenanteilen. c Die berechnete durchschnittliche Polarisation und Dehnung der mit verschiedenen MXene-Massenanteilen dotierten Textilien im elektrogesponnenen Zustand. d, e Ausgangsspannung (d) und Strom (e) der elektrogesponnenen Textilien als Funktion der ausgeübten mechanischen Kraft. f Impedanzreaktion des vorbereiteten, mit 2,5 Gew.-% MXen dotierten MPC. g Haltbarkeit des so vorbereiteten MPC.

Um die Geräteleistung der hergestellten MPC-Textilien als Reaktion auf externe Stimulation zu untersuchen, wurden die ausgegebenen piezoelektrischen Signale systematisch unter verschiedenen angelegten Kräften im Bereich von 1 bis 9 N charakterisiert, wie in Abb. 5d dargestellt, z. Bemerkenswert ist, dass die elektrische Leistung der MPC-Textilien proportional zur angelegten Spannung ist und die MXene-dotierten Geräte eine größere Spannung und einen höheren Strom liefern als die unmodifizierte Version. Darüber hinaus variiert die Signalintensität unter einer festen externen Kraft von 3 N mit der sich ändernden Dotierungsmenge von MXene und das mit 2,5 Gew.-% MXene dotierte Nanokomposit ergibt einen Gewinn von 160 % im Vergleich zur undotierten Probe (Ergänzende Abbildungen 21, 22). . Es ist erwähnenswert, dass die elektrischen Ausgänge einer analogen Änderungstendenz folgen wie der berechnete piezoelektrische Koeffizient bei Dotierung mit leitfähigem Füllstoff (Abb. 5e), was die Validierung und Durchführbarkeit unserer vorgeschlagenen theoretischen Modellierung und entsprechenden Berechnung überzeugend bestätigt. Daher wurden alle folgenden Messungen aufgrund seiner günstigen piezoelektrischen Eigenschaften mit einem optimalen Massenanteil von MXene von 2,5 Vol.-% durchgeführt. Abbildung 5f zeigt die Impedanzreaktion des vorbereiteten MPC-Textils, dotiert mit 2,5 Gew.-% MXene, bei verschiedenen Widerständen von 10 KΩ bis 100 GΩ, wobei die maximale Ausgangsleistung bei 80 MΩ erreicht wurde. Die mechanische Dehnbarkeit und Robustheit der synthetisierten MPC-Textilien wurde durch den in Abb. 5g dargestellten Langzeitermüdungstest bestätigt, bei dem die Ausgangsspannung einen konstanten Wert beibehält, wenn sie mehr als 7000 Zyklen einer Aufprallkraft von 5 N ausgesetzt wird eine hervorragende mechanische Robustheit und Zuverlässigkeit für praktische Szenarien.

Um die Sensorfähigkeit von MPC-Textilien für das aktive Biomonitoring zu überprüfen, wurde ein energieautarkes Gangüberwachungssystem entwickelt. Wie in Abb. 6a dargestellt, kann die Spannungsverteilung des Fußes durch Anbringen von synthetisierten Geräten an fünf verschiedenen Positionen (M1–M5) einer herkömmlichen Einlegesohle (Einzelheiten siehe Ergänzende Anmerkung 1, Ergänzende Abbildungen 23, 24) verändert werden spontan entdeckt. Es ist deutlich zu erkennen, dass der Einbau von MXene eine viel größere Amplitude der Ausgangsladung auslöst als die undotierte, wenn der große Zeh auf das Gerät an der Stelle von M5 drückt (Abb. 6b), unabhängig von der Gehhaltung, einschließlich Tauben-, Normal- und Spreizfußhaltung (Abb. 6c). Darüber hinaus können verschiedene Gangmuster des Gehens, Laufens, Springens, Vorwärtsfallens und Rückwärtsfallens anhand der dynamischen Signalzuordnung zwischen den fünf Einheiten genau erkannt und unterschieden werden (Abb. 6d und Zusatzfilm 1). Es ist interessant, dass das Vorwärts- und Rückwärtsfallen aufgrund der entgegengesetzten Bewegungsrichtung des fallenden Körpers ungünstige Signalabbildungsprofile aufweist. Währenddessen steigt das durch die fünf Positionen erfasste Signalprofil beim Gehen, Laufen und Springen aufgrund der verstärkten Stempelkraft, die auf die Einlegesohle ausgeübt wird, allmählich an. Neben der Druckverteilungserkennung in Echtzeit können die dynamische Schrittfrequenz und -amplitude anhand des Intervalls bzw. der Amplitude der Signalwellenformen effizient identifiziert und aufgezeichnet werden (ergänzende Abbildung 25). Beachten Sie, dass die PTs im elektrogesponnenen Zustand zwar möglicherweise kleinere Ausgangssignale liefern als die triboelektrischen Geräte53, sie jedoch keine zusätzliche mobile Komponente wie triboelektrische Geräte benötigen, um die Stromerzeugung auszulösen, was eine All-in-one-Konfiguration und Biokompatibilität ermöglicht12. Um das Potenzial von MPC-Textilien bei der Identifizierung von Gehgewohnheiten zu demonstrieren, wurde die Haltungsstörung wie Taubenzehen oder Spreizfuß anhand der vorbereiteten intelligenten Einlegesohle weiter unterschieden (Abb. 6e und ergänzende Abb. 26). Offenbar übt der Spreizfuß im Vergleich zur Normalhaltung einen deutlich höheren Druck auf der lateralen Seite, aber einen geringeren Druck auf der Innenseite der Einlage aus, was zu einer größeren Signalamplitude an den Positionen M1 und M3 führt. Im Gegensatz dazu löst die Taubenzehenhaltung im Vergleich zur normalen Haltung einen viel höheren Druck auf der Innenseite, aber einen geringeren Druck auf der Außenseite der Einlegesohle aus, was zu einer größeren Amplitude an den Positionen M2, M4 und M5 führt. Neben der Gangüberwachung zeigt die präparierte Smart Insole auf Basis von MPC-Textilien auch ihre Leistungsfähigkeit in der Klinikdiagnostik. Als weit verbreitete Fußerkrankung führt die Metatarsalgie zu einer Formverformung der Mittelfußregion und in der Folge zu stechenden Schmerzen im Fußballenbereich. Abbildung 6f zeigt und vergleicht die Gehsignalprofile einer gesunden Person und eines Metatarsalgie-Patienten im Mittelfußbereich (M3, M4, M5). Aufgrund des klassischen Symptoms des gebogenen Zehs wurde beim Metatarsalgie-Patienten im Vergleich zum gesunden Tester eine Signalkontur mit größerer Intensität auf M5 und geringerer Intensität auf M3 erkannt (ergänzende Abbildung 27), was die Leistungsfähigkeit von MPC zeigt Textilien in der klinischen Prognose von Metatarsalgie.

ein Schema einer intelligenten Einlegesohle, die mit fünf PT-Sensoren an fünf verschiedenen Stellen integriert ist, um ein Fußsensornetzwerk zu bilden. b Piezoelektrische Ladungen von undotierter Faser und MPC-Faser an der M5-Stelle als Reaktion auf den Zehendruck eines Erwachsenen (75 kg). c Dynamische Ausgangsspannungen von undotierter Faser und MPC-Faser am M5-Standort bei normaler, taubenzehiger und spreizfußiger Körperhaltung. d–f Signalprofile für die Gangüberwachung (d), die Erkennung von Haltungsgewohnheiten (e) und die Metatarsalgie-Prognose (f).

Ein leistungsstarker piezoelektrischer Verbundwerkstoff wurde mittels Abschlusstechnik unter Verwendung von Ti3C2Tx MXene-Schablonen hergestellt. Um den Grenzflächenkopplungseffekt der piezoelektrischen Verbundwerkstoffe zu verstehen, wurde eine PFM-Charakterisierung in Kombination mit Phasenfeldsimulation und MD-Berechnung eingesetzt, um eine umfassende Analyse der Funktionalität und des Mechanismus des MXene-Einschlusses in ferroelektrische Polymerverbundwerkstoffe durchzuführen. Eine starke Wasserstoffbindung zwischen den Hydroxylendgruppen auf MXene-Nanoblättern und −CF2-Einheiten in PVDF-Ketten ist für das langfristige Wachstum der TTTT-Konfiguration und die Ausrichtung der Domänenorientierung verantwortlich, was den β-Phasengehalt und den piezoelektrischen Koeffizienten effizient steigert. Anschließend haben wir die Wasserstoffbindungsverankerungsstrategie in die Realität umgesetzt, indem wir weiche PTs auf der Basis von Ti3C2Tx/Sm-PMN-PT/PVDF-Verbundwerkstoffen mittels Elektrospinnen synthetisiert haben. Es wurde festgestellt, dass der Einbau von 2,5 Gew.-% Ti3C2Tx in Sm-PMN-PT/PVDF-Verbundwerkstoffe zu einer Leistungssteigerung von 160 % im Vergleich zur undotierten Version führt. Darüber hinaus könnte das elektrogesponnene MPC problemlos in die herkömmliche Einlegesohle integriert werden, um die aktive Gangmusterüberwachung, die Identifizierung von Gehgewohnheiten und die Metatarsalgi-Prognose zu ermöglichen. Diese Arbeit untersucht theoretisch und experimentell den zugrunde liegenden Mechanismus des Grenzflächenkopplungseffekts piezoelektrischer Nanokomposite und eröffnet ein Paradigma für die Entwicklung tragbarer Hochleistungselektronik.

Die Zusammensetzung des Sm-PMN-PT ist Pb0,97Sm0,02[(Mg1/3Nb2/3)0,7Ti0,3]O33. MgNb2O6-Pulver wurde zunächst mithilfe einer Festkörperreaktion bei 1200 °C hergestellt. Pb3O4-, MgNb2O6-, TiO2- und Sm2O3-Pulver wurden durch Kugelmahlen über Nacht als feuchte Dispersion gemischt. Die Kalzinierung der gemischten Pulver wurde in einem nicht kontaminierten Ofen bei 850 °C für 2 Stunden durchgeführt.

Zunächst wurden 10 ml hochreines Wasser verwendet, um 30 ml 12 M Salzsäurelösung (Chron Chemicals Co., Ltd, China) zu verdünnen, um 40 ml 9 M HCl zu erhalten. Anschließend wurden 2 g LiF (Aladdin, China) in 40 ml 9 M HCl gegeben und anschließend 5 Minuten lang magnetisch gerührt, um eine Flusssäurelösung zu erhalten. Als nächstes wurden 1,2 g Ti3AlC2-Pulver (MAX-Phase, gekauft von 11 Technology Co., Ltd., China) abgewogen und langsam zur gemischten Lösung gegeben, um im Wasserbad bei einer Rotationsgeschwindigkeit von 400 U/min 24 Stunden lang bei 35 °C zu rühren. Anschließend wurde das Reaktionsprodukt mehrmals 5 Minuten lang bei 1737 × g zentrifugiert und mit entionisiertem (DI) Wasser gespült, bis der pH-Wert 6 erreichte. Nach Saugfiltration und Vakuumtrocknung (45 °C, 24 Stunden) folgte ein Eisbad Ultraschall wurden die MXene-Nanoblätter als Ersatz erhalten.

Zunächst wurden die so synthetisierten MXene-Pulver von 0, 29,5, 59, 88,5 und 118 mg, entsprechend dem Massenanteil von 0, 1,25, 2,5, 3,75 bzw. 5 Gew.-%, in einem Becherglas mit 6 ml Dimethylformamid (DMF) dispergiert ) und 4 ml Aceton als Lösungsmittel gemischt und 20 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, um die Nanoblätter gleichmäßig im DMF-Lösungsmittel zu dispergieren. Anschließend wurden 118 mg Sm-PMN-PT-Nanopartikel zusammen mit 2,25 g PVDF-Pulver durch magnetisches Rühren bei 50 °C für 2,5 Stunden in einem Wasserbad in die gemischte Lösung gegeben, um eine stabile und gleichmäßige Elektrospinning-Vorläuferlösung zu erhalten. Nach dem Rühren der Lösung ermöglicht eine 30-minütige Ultraschallbehandlung eine gleichmäßige Verteilung der Nanopartikel. Anschließend wurde die Lösung im Lieferzustand in eine 10-ml-Kunststoffspritze mit einer Nadelöffnung von 25 Gauge zum Elektrospinnen gegeben. Das Elektrospinnen wurde 2 Stunden lang mit einem Spaltabstand von 15 cm, einer Schubgeschwindigkeit von 0,6 ml/h und einem elektrischen Feld von 1,2 KV/cm bei Raumtemperatur und 42 % Luftfeuchtigkeit (Zhiyan Technology Co., Sichuan) durchgeführt. Dann wurde das elektrogesponnene Textil mit zwei Stücken Aluminiumbändern als Elektroden befestigt und in kleine Stücke mit einer Größe von 3,0 cm × 3,0 cm zugeschnitten. Schließlich wurde das gesamte Gerät mit PET-Substraten und transparentem medizinischem Klebeband verpackt, um einen textilbasierten MPC-Sensor aufzubauen.

Die d33-Werte wurden mit einem von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften entwickelten quasistatischen ZJ-d33-Messgerät mit einer Frequenz von 110 Hz und einer mechanischen Belastung von 0,25 N charakterisiert. Zur Erfassung der Ausgangssignale der vorbereiteten Geräte wurde ein Elektrometersystem Keithley 6514 verwendet . Die dielektrischen Eigenschaften der elektrogesponnenen Filme wurden mit einem Präzisionsimpedanzanalysator Agilent 4294A mit einer Filmdicke von 15 µm und einer Fläche von 1 cm × 1 cm gemessen. Zur Charakterisierung der Morphologie wurde ein Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FESEM, Apero, Thermo, USA) eingesetzt. Piezoresponse-Kraftmikroskopie (PFM, NT-MDT Spectrum Instruments) wurde verwendet, um die ferroelektrischen Domänenstrukturen mithilfe eines Kontaktlithographiemodus mit einem Spitzenkrümmungsradius von 35 nm und einer Spitzenhöhe von 14–16 µm abzubilden, wobei eine Wechselspannung anliegt an die Metallscheibe angelegt (=150 kHz, URMS = 0,5 V) und zwei Stanford Research 830R Lock-In-Verstärker werden verwendet, um die Amplitude und Phase der Auslenkung und Torsion des Cantilevers zu überwachen. Für die PFM-Charakterisierung wurden leitfähige Platin-Iridium-Silizium-Cantilever (NSG01/Pt) verwendet. Die detaillierten Parameter sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt. Die Phasenreinheit und die Kristalleigenschaften der Proben wurden mit einem Röntgendiffraktometer (XRD: D8 Advance, Bruker) analysiert -AXS, Deutschland) ausgestattet mit Cu-Kα-Strahlung (λ = 1,5418 Å). Es wurde ein XPS (ESCALAB 250Xi) mit einer Al-Kα-Anregung (1486,8 eV) verwendet. Die chemische Zusammensetzung und die Valenzzustände wurden durch Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS, Modell ESCALAB 250, Al Kα, hυ = 1486,6 eV) charakterisiert. Die FTIR-Spektren wurden mit einem Fourier-Infrarotspektrometer (Smartlab 9, Rigaku, Japan) durchgeführt. Ein Linearmotor mit einstellbarer Frequenz, Amplitude, Geschwindigkeit und Kraft wurde eingesetzt, um unterschiedliche Spannungen und Belastungen auf die Proben auszuüben.

In der Phasenfeldsimulation wurde die zeitabhängige Ginzburg-Landau-Gleichung verwendet, um die Entwicklung der Polarisation54 zu beschreiben [Gl. 1],

Dabei ist L der kinetische Koeffizient, t die Zeit, F die gesamte freie Energie des Systems, r = (x, y, z) der räumliche Positionsvektor und Pi (r, t) das Polarisationsfeld. δF ∕ δPi(r, t) ist die thermodynamische Triebkraft für die räumliche und zeitliche Entwicklung der Polarisation.

Die gesamte freie Energie des Systems umfasst Beiträge der freien Massenenergie fbulk, der elastischen Energie felastic, der elektrostatischen Energie felectric und der Gradientenenergie fgrad: [Gl. 2]

Insbesondere wird die freie Massenenergiedichte fbulk nach der Landau-Theorie ausgedrückt. Die freie Massenenergiedichte von Sm-PMN-PT wird als Polynom 6. Ordnung55 geschrieben

wobei αi, αij, αijk die Landau-Koeffizienten sind [Gl. 3]. Die freie Massenenergiedichte von PVDF wird ausgedrückt als [Gl. 4]

Der Ausdruck ergibt sich aus einer einachsigen Anisotropie mit spontaner Polarisation entlang der z-Achse (die beim Elektrospinnen die PD darstellt), während Polarisationskomponenten entlang der x- und y-Achse paraelektrische Eigenschaften annehmen und Terme höherer Ordnung vernachlässigt werden.

Der Einbau von MXene wurde durch die Behandlung verschiedener Hintergrunddielektrizitätskonstanten εb durch Lösen der elektrostatischen Gleichgewichtsgleichung56 berücksichtigt.

wobei εb mit der MXene-Dotierungsmenge korreliert (Abb. 2f), um die Variation des β-Phasenanteils zu berücksichtigen [Gl. 5].

Die Entwicklung der Domänenstruktur wurde für eine einzelne elektrogesponnene Faser unter einem angelegten elektrischen Feld von 1,2 × 105 V/m simuliert, das dem In-situ-Polungsfeld (1,2 KV/cm) des Elektrospinnens folgte. Die Simulationen wurden in einem dreidimensionalen System mit einer Gesamtgröße von 512 nm × 512 nm × 512 nm durchgeführt, das ein einzelnes Sm-PMN-PT-Partikel (Durchmesser = 100 nm) in einer PVDF-Matrix enthielt, das dann in drei diskretisiert wurde -dimensionales Array aus 128 × 128 × 128 Gittern mit einer Gittergröße von Δx = Δy = Δz = 4 nm. Für das Polarisationsfeld, das elektrische Feld und das mechanische Verschiebungsfeld wurden periodische Randbedingungen verwendet. Die Materialkonstanten von Sm-PMN-PT und PVDF sind in den Ergänzungstabellen 2 bzw. 3 aufgeführt. Alle Phasenfeldsimulationen in der vorliegenden Arbeit wurden mit dem MuPRO Ferroelectric-Modul für Linux-Cluster-Software durchgeführt, das von Mu-PRO LLC veröffentlicht wurde.

Diese Simulationen wurden mit dem Mu-PRO Effective Properties-Modul für Linux-Cluster von Mu-PRO LLC durchgeführt, um die Spannungsübertragungsfähigkeit und den elektromechanischen Kopplungseffekt der elektrogesponnenen Nanofaserarchitektur mit und ohne MXene-Einbau systematisch zu untersuchen und zu vergleichen. Das Verbundsystem besteht aus zufällig orientierten Sm-PMN-PT-Füllfasern mit einem Durchmesser d = 200 nm bei einem Gesamtanteil von 3,23 Vol.-% in einer PVDF-Matrix. Die Gesamtsystemgröße wurde mit 12,8 µm × 12,8 µm × 12,8 µm angenommen und in ein dreidimensionales Array von 128 × 128 × 128 Gittern diskretisiert. Es wurde eine dreidimensionale periodische Randbedingung verwendet.

Die effektive Dielektrizitätskonstante \({{{{{{\boldsymbol{\varepsilon }}}}}}}_{r}^{{eff}}\) und der piezoelektrische Koeffizient \({{{{{{\bf{ d}}}}}}}_{r}^{{eff}}\) des Verbundsystems wurde durch Modellierung der gekoppelten Reaktion des elektrischen Verschiebungsfeldes D(r) und der Dehnung ε(r) der Verbundwerkstoffe berechnet zu einem kleinen angelegten elektrischen Testfeld Eapp unter spannungsfreien Bedingungen. Die Materialreaktion wurde durch die Lösung der elektrostatischen und elastischen Gleichgewichtsgleichungen in Verbindung mit linearen Materialbeziehungen5 simuliert, d. h.

Dabei ist ε0 die Vakuumpermittivität, εr(r) die relative Dielektrizitätskonstante der lokalen Phase, c(r) die elastische Steifigkeit und d(r) der piezoelektrische Koeffizient [Gl. 6, 7]. Zum Erhalten der numerischen Lösung wird eine Fourier-Spektral-Iterativ-Störungs-Methode57 eingesetzt. Die effektiven Materialeigenschaften der Verbundwerkstoffe wurden dann nach folgender Formel berechnet: \({\varepsilon }_{0}{{{{{{\boldsymbol{\varepsilon }}}}}}}_{r}^{{eff}}{ {{{{{\bf{E}}}}}}}_{{{{{\rm{app}}}}}}}=\left\langle \Delta {{{{{\bf{D }}}}}}\right\rangle\) und \({{{{{{\bf{d}}}}}}}_{r}^{{eff}}}^{T}{{ {{{{\bf{E}}}}}}}_{{{{{\rm{app}}}}}}}=\left\langle \Delta {{{{{\boldsymbol{\varepsilon }}}}}}\right\rangle\), wobei \(\left\langle \Delta {{{{{\bf{D}}}}}}\right\rangle\) und \(\left\langle \Delta {{{{{\boldsymbol{\varepsilon }}}}}}\right\rangle\) sind der räumliche Durchschnitt der Verschiebungsreaktion bzw. der Dehnungsreaktion des gesamten Systems. Die Materialkonstanten der Sm-PMN-PT-Füllstoffe und der PVDF-Matrix sind in der Ergänzenden Anmerkung 2 aufgeführt.

In den MD-Simulationen wurden 60 PVDF-Moleküle mit jeweils 30 VDF-Monomeren bei 1 nm aus den Ti3C2Tx-Nanoblättern mit einer anfänglichen Filmdichte von 1,3 g/cm3 konstruiert. Das periodische Gitter von Ti3C2Tx-Nanoblättern mit OH- oder O-Oberflächenabschlüssen wurde direkt der Literatur entnommen58 und an ihren Gitterpositionen fixiert, wobei es nur über Van-der-Waals- und elektrostatische Wechselwirkungen mit den PVDF-Ketten interagierte. Das Universal Force Field (UFF)59 wurde verwendet, um die intra- und intermolekularen Wechselwirkungen für PVDF-Ketten sowie die Wechselwirkung zwischen den PVDF- und Ti3C2Tx-Nanoblättern zu beschreiben. Die Teilladungen der Atome von PVDF-Ketten wurden mithilfe der Bindungsinkrementmethode zugewiesen, während die Ladungen für die Atome des Ti3C2Tx-Substrats aus den First-Principle-Berechnungen übernommen wurden60. Zur Äquilibrierung wurde das PVDF-Ti3C2Tx-Kompositmodell zunächst mit den Energie- und Kraftkonvergenzen von 1 × 10−4 kcal mol−1 und 1 × 10−6 kcal mol−1Å−1 energieminimiert, gefolgt von einem 2,5-ns-Lauf im NVT-Ensemble. Danach wurde für weitere 2,0 ns ein elektrisches Feld von 1,0 V/nm an die PVDF-Ketten senkrecht und entgegengesetzt zum Ti3C2Tx-Substrat (dh in z-Richtung) angelegt, um die Polarisationsleistung des PVDF zu untersuchen. Die induzierte Polarisation wurde dann berechnet, indem die Dipolmomente aller Atome des PVDF-Films innerhalb des Filmvolumens V summiert wurden als [Gl. 8]

wobei \({q}_{i}\) und \({{{{{{\bf{r}}}}}}}_{i}\) die Teilchenladung und der kartesische Koordinatenvektor des i-ten Atoms sind des PVDF. Darüber hinaus wurde die Wechselwirkungsstärke zwischen einer einzelnen PVDF-Kette und dem Ti3C2Tx-Substrat abgeschätzt, indem auf jedes Atom der PVDF-Kette eine konstante Kraft entlang der z-Richtung ausgeübt wurde. Eine Reihe von MD-Simulationen wurde mit unterschiedlichen Kräften in Schritten von 0,01 oder 0,002 kcal mol−1Å−1 durchgeführt, um die minimale Zugkraft zu erzeugen, die für die vollständige Desorption der PVDF-Kette vom Ti3C2Tx-Substrat erforderlich ist. Bei allen Simulationen wurde die Temperatur unter Verwendung des Nośe-Hoover-Thermostats mit einer Relaxationszeit von 1,0 ps auf 300 K gehalten. Newtons Bewegungsgleichungen wurden mithilfe des Geschwindigkeits-Verlet-Algorithmus mit einem Zeitschritt von 1,0 fs integriert und periodische Randbedingungen wurden in allen drei Dimensionen angewendet. Die nichtgebundenen Van-der-Waals-Wechselwirkungen wurden bei 10 Å abgeschnitten und die weitreichenden elektrostatischen Wechselwirkungen wurden mit dem Partikel-Partikel-Partikelnetz-Löser61 mit einer Genauigkeitstoleranz von 5 × 10−6 berechnet. Alle MD-Simulationen wurden mit der Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator-Software62 durchgeführt.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage bei den Autoren erhältlich.

Der Code, der die Ergebnisse dieser Studie stützt, ist auf begründete Anfrage bei den Autoren erhältlich.

Qiu, C. et al. Transparente ferroelektrische Kristalle mit ultrahoher Piezoelektrizität. Natur 577, 350–354 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Li, F. et al. Ultrahohe Piezoelektrizität in ferroelektrischen Keramiken durch Design. Nat. Mater. 17, 349–354 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Li, F. et al. Riesige Piezoelektrizität von Sm-dotierten Pb (Mg1/3Nb2/3) O3-PbTiO3-Einkristallen. Wissenschaft 364, 264–268 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Chen, G., Li, Y., Bick, M. & Chen, J. Intelligente Textilien für die Stromerzeugung. Chem. Rev. 120, 3668–3720 (2020).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Su, Y. et al. Muskelfasern inspirierten zu leistungsstarken piezoelektrischen Textilien für tragbare physiologische Überwachung. Adv. Funktion. Mater. 31, 2010962 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Deng, W. et al. Piezoelektrische Nanogeneratoren für die personalisierte Gesundheitsversorgung. Chem. Soc. Rev. 51, 3380–3435 (2022).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Zhao, X., Askari, H. & Chen, J. Nanogeneratoren für Smart Cities im Zeitalter von 5G und Internet der Dinge. Joule 5, 1391–1431 (2021).

Artikel Google Scholar

Liu, Y. et al. Ferroelektrische Polymere zeigen ein Verhalten, das an eine morphotrope Phasengrenze erinnert. Natur 562, 96–100 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Meng, N. et al. Poly(vinylidenfluorid) mit ultrahohem β-Phasengehalt und relaxorartiger Ferroelektrizität für Kondensatoren mit hoher Energiedichte. Nat. Komm. 10, 4535 (2019).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Krishnamoorthy, K. et al. Untersuchung des Energieumwandlungsprozesses in einer piezoelektrisch angetriebenen elektrochemischen, selbstladenden Superkondensator-Leistungszelle mittels piezoelektrochemischer Spektroskopie. Nat. Komm. 11, 2351 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Liu, Y. et al. Chiralitätsinduzierte Relaxoreigenschaften in ferroelektrischen Polymeren. Nat. Matte. 19, 1169–1174 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, C. et al. Eine Methode zur quantitativen Trennung der piezoelektrischen Komponente vom empfangenen „piezoelektrischen“ Signal. Nat. Komm. 13, 1391 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Su, Y. et al. Piezoelektrische Faserverbundwerkstoffe mit Polydopamin-Grenzflächenschicht für tragbares Biomonitoring mit eigener Stromversorgung. Nano Energy 89, 106321 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Lovinger, AJ Ferroelektrische Polymere. Science 220, 1115–1121 (1983).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Sencadas, V., Gregorio, R. Jr. & Lanceros-Méndez, S. α-zu-β-Phasentransformation und mikrostrukturelle Veränderungen von PVDF-Filmen, hervorgerufen durch einachsige Dehnung. J. Macromol. Wissenschaft. 48, 514–525 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Park, C., Ounaies, Z., Wise, KE & Harrison, JS In-situ-Polung und Imidisierung amorpher piezoelektrischer Polyimide. Polymer 45, 5417–5425 (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Ren, J. et al. Verbesserte dielektrische und ferroelektrische Eigenschaften von Poly(vinylidenfluorid) durch Tempern orientierter Kristallite unter hohem Druck. Makromoleküle 55, 2014–2027 (2022).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Zhang, Y. et al. Ferroelektret-Materialien und -Geräte für Energiegewinnungsanwendungen. Nano Energy 57, 118–140 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Park, J. et al. Ferroelektrische Polymer-Nanofasern erinnern an morphotropes Phasengrenzenverhalten für eine verbesserte piezoelektrische Energiegewinnung. Klein 18, 2104472 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Liu, Y. et al. Einblicke in die morphotrope Phasengrenze in ferroelektrischen Polymeren aus molekularer Sicht. J. Phys. Chem. C. 123, 8727–8730 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Han, M. et al. Dreidimensionale piezoelektrische Polymer-Mikrosysteme für die Gewinnung von Vibrationsenergie, Roboterschnittstellen und biomedizinische Implantate. Nat. Elektron. 2, 26–35 (2019).

Artikel Google Scholar

Libanori, A., Chen, G., Zhao, X., Zhou, Y. & Chen, J. Intelligente Textilien für die personalisierte Gesundheitsversorgung. Nat. Elektron. 5, 142–156 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, G. et al. Elektronische Textilien für tragbare Point-of-Care-Systeme. Chem. Rev. 122, 3259–3291 (2022).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Qin, Y., Wang, X. & Wang, ZL Mikrofaser-Nanodraht-Hybridstruktur zur Energieaufnahme. Natur 451, 809–813 (2008).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Su, Y. et al. Eigenständige Atmungsüberwachung durch einen triboelektrischen Nanogenerator. Adv. Mater. 33, 2101262 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Yan, C. et al. Von der Epidermis inspiriertes, ultradünnes 3D-Zellsensor-Array für die energieautarke biomedizinische Überwachung. ACS-Appl. Mater. Schnittstellen 10, 41070–41075 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wei, Q. et al. MXene-Schwamm-basierter, leistungsstarker piezoresistiver Sensor für tragbares Biomonitoring und taktile Echtzeitwahrnehmung. Kleine Methoden 6, 2101051 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Shen, ZH et al. Phasenfeldmodellierung und maschinelles Lernen des elektrisch-thermisch-mechanischen Abbaus polymerbasierter Dielektrika. Nat. Komm. 10, 1843 (2019).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Shen, ZH et al. Hochdurchsatz-Phasenfelddesign von Polymernanokompositen mit hoher Energiedichte. Adv. Mater. 30, 1704380 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Shen, ZH et al. Entwerfen von Polymer-Nanokompositen mit hoher Energiedichte mithilfe von maschinellem Lernen. npj-Berechnung. Mater. 7, 110 (2021).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Peng, S. et al. Direkte Detektion lokaler elektrischer Polarisation im Grenzflächenbereich in ferroelektrischen Polymer-Nanokompositen. Adv. Mater. 31, 1807722 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Shvartsman, VV, Kiselev, DA, Solnyshkin, AV, Lupascu, DC & Silibin, MV Entwicklung des gepolten Zustands in P(VDF-TrFE)/(Pb,Ba)(Zr,Ti)O3-Verbundwerkstoffen, untersucht durch temperaturabhängige Piezoreaktion und Kelvin Sondenkraftmikroskopie. Wissenschaft. Rep. 8, 378 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Chen, Q., Shen, Y., Zhang, S. & Zhang, QM Polymerbasierte Dielektrika mit hoher Energiespeicherdichte. Annu. Rev. Mater. Wissenschaft. 45, 433–458 (2015).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wu, CM & Chou, MH Polymorphismus, Piezoelektrizität und Schallabsorption von elektrogesponnenen PVDF-Membranen mit und ohne Kohlenstoffnanoröhren. Kompositionen. Wissenschaft. Technol. 127, 127–133 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Cheon, S. et al. Hochleistungsfähige triboelektrische Nanogeneratoren auf Basis elektrogesponnener Polyvinylidenfluorid-Silber-Nanodraht-Verbundnanofasern. Adv. Funktion. Mater. 28, 1703778 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Martins, P. et al. Linearer anhysteretischer direkter magnetoelektrischer Effekt in Ni0,5Zn0,5Fe2O4/Poly(vinylidenfluorid-trifluorethylen) 0-3-Nanokompositen. J. Phys. D: Appl. Physik. 44, 482001 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Martins, P., Costa, CM, Ferreira, JCC & Lanceros-Mendez, S. Korrelation zwischen Kristallisationskinetik und elektroaktiver Polymerphasenkeimbildung in magnetoelektrischen Ferrit/Poly(vinylidenfluorid)-Nanokompositen. J. Phys. Chem. B 116, 794–801 (2012).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Martins, P., Costa, CM, Benelmekki, M., Botelho, G. & Lanceros-Mendez, S. Über den Ursprung der elektroaktiven Poly(vinylidenfluorid)-b-Phasenkeimbildung durch Ferrit-Nanopartikel über elektrostatische Oberflächenwechselwirkungen. Kristall. Ing. Komm. 14, 2807–2811 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Thakur, P., Kool, A., Bagchi, B., Das, S. & Nandy, P. Einfluss von in situ synthetisierten Fe2O3- und Co3O4-Nanopartikeln auf die elektroaktive β-Phasenkristallisation und die dielektrischen Eigenschaften von dünnen Poly(vinylidenfluorid)-Filmen . Physik. Chem. Chem. Physik. 17, 1368–1378 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Bhunia, R. et al. Milliwatt-Energiegewinnung aus dualen triboelektrischen und piezoelektrischen Effekten multifunktionaler grüner und robuster flexibler Verbundfolien aus reduziertem Graphenoxid/P(VDF-TrFE). ACS-Appl. Mater. Schnittstellen 11, 38177–38189 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Pusty, M., Sinha, L. & Shirage, PM Ein flexibler selbstpolender piezoelektrischer Nanogenerator basierend auf einem rGO-Ag/PVDF-Nanokomposit. NJ Chem. 43, 284–294 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Abolhasani, MM, Shirvanimoghaddam, K. & Naebe, M. PVDF/Graphen-Verbundnanofasern mit verbesserter piezoelektrischer Leistung für die Entwicklung robuster Nanogeneratoren. Kompositionen. Wissenschaft. Technol. 138, 49–56 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Li, T. et al. Hochleistungsfähige piezoelektrische Nanofaser aus Poly(vinylidendifluorid)/Dopamin-Kern/Schale und ihre Anwendung für biomedizinische Sensoren. Adv. Mater. 33, 2006093 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Kongkhlang, T. et al. Elektrogesponnenes Polyoxymethylen: Spinnbedingungen und die daraus resultierende nanoporöse Nanofaser. Macromolecules 41, 4746–4752 (2008).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Feng, Y. et al. Eine ultrahohe Entladungsenergiedichte wird in einem inhomogenen dielektrischen PVDF-Verbundwerkstoff erreicht, der durch Schnittstellentechnik mit 2D-MXene-Nanoblättern gefüllt ist. J. Mater. Chem. C. 6, 13283–13292 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

VahidMohammadi, A., Rosen, J. & Gogotsi, Y. Die Welt der zweidimensionalen Carbide und Nitride (MXene). Wissenschaft 372, 6547 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Tu, S., Jiang, Q., Zhang, ACS Nano 12, 3369–3377 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Liu, Z. et al. Durch den piezoelektrischen Effekt verstärkte Vollspektrum-Photoelektrokatalyse im pn-Heteroübergang. Adv. Funktion. Mater. 29, 1807279 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Niu, X. et al. Hochleistungsfähiger dehnbarer piezoelektrischer Nanogenerator auf PZT-Basis. ACS Sustain. Chem. Ing. 7, 979–985 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Li, J. et al. Die Wechselwirkung von Wasserstoffbrücken fördert den Flash-Energietransport an der MXen-Lösungsmittel-Grenzfläche. J. Phys. Chem. C. 124, 10306–10314 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Gu, L. et al. Erhöhung der Stromdichte eines piezoelektrischen Nanogenerators mithilfe einer dreidimensionalen Interkalationselektrode. Nat. Komm. 11, 1030 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Marwat, MA et al. Ultrahohe Energiedichte und thermische Stabilität in nanokompositen Sandwich-Strukturen mit Dopamin@ Ag@ BaTiO3. Energiespeicher-Mater. 31, 492–504 (2020).

Artikel Google Scholar

Ahmed, A. et al. Triboelektrischer Nanogenerator versus piezoelektrischer Generator bei niedriger Frequenz (<4 Hz): Ein quantitativer Vergleich. iScience 23, 101286 (2020).

Artikel ADS PubMed PubMed Central Google Scholar

Chen, LQ Phasenfeldmethode für Phasenübergänge/Domänenstrukturen in ferroelektrischen Dünnfilmen: eine Übersicht. Marmelade. Ceram. Soc. 91, 1835–1844 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Khakpash, N. et al. Phasendiagramme der Fehlanpassung epitaktischer PMN-PT-Filme. Appl. Physik. Lette. 106, 082905 (2015).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tagantsev, AK Landau-Erweiterung für Ferroelektrika: Welche Variable soll verwendet werden? Ferroelectrics 375, 19–27 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Hu, SY & Chen, LQ Ein Phasenfeldmodell für die Entwicklung von Mikrostrukturen mit starker elastischer Inhomogenität. Acta. Mater. 49, 1879–1890 (2001).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Hu, T. et al. Schwingungseigenschaften von Ti3C2- und Ti3C2T2-Monoblechen (T = O, F, OH) anhand von First-Principles-Berechnungen: eine vergleichende Studie. Physik. Chem. Chem. Physik. 17, 9997–10003 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Rappé, AK, Casewit, CJ, Colwell, KS, Goddard, WA III & Skiff, WM UFF, ein vollständiges Kraftfeld des Periodensystems für Simulationen der Molekularmechanik und Molekulardynamik. Marmelade. Chem. Soc. 114, 10024–10035 (1992).

Artikel Google Scholar

Berdiyorov, GR, Madjet, ME & Mahmoud, KA Ionensiebung durch Ti3C2(OH)2 MXene: First-Principles-Berechnungen. Appl. Physik. Lette. 108, 113110 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Hockney, RW & Eastwood, JW Computersimulation mit Partikeln (CRC Press, New York, 1988).

Plimpton, S. Schnelle parallele Algorithmen für die Molekulardynamik im Nahbereich. J. Comput. Physik. 117, 1–19 (1995).

Artikel ADS CAS MATH Google Scholar

Referenzen herunterladen

YS dankt der National Natural Science Foundation of China (Grant No. 62074027). JC dankt der Henry Samueli School of Engineering & Applied Science und dem Department of Bioengineering der University of California, Los Angeles für die Startup-Unterstützung. XC, TY und L.-QC danken dem US-Energieministerium, Office of Basic Energy Sciences, für die Unterstützung unter der Auszeichnungsnummer DE-SC0020145.

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Yuanjie Su, Weixiong Li, Xiaoxing Cheng, Yihao Zhou.

Staatliches Schlüssellabor für elektronische Dünnfilme und integrierte Geräte, School of Optoelectronic Science and Engineering, University of Electronic Science and Technology of China, 610054, Chengdu, China

Yuanjie Su, Weixiong Li, Chunxu Chen, Hong Pan, Guangzhou Xie, Huiling Tai und Yadong Jiang

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Pennsylvania State University, State College, PA, 16802, USA

Xiaoxing Cheng, Tiannan Yang und Long-Qing Chen

Abteilung für Bioingenieurwesen, University of California, Los Angeles, Los Angeles, CA, 90095, USA

Yihao Zhou, Guoorui Chen, Xun Zhao, Xiao Xiao und Jun Chen

Forschungslabor für elektronische Materialien, Schlüssellabor des Bildungsministeriums/Internationales Zentrum für dielektrische Forschung, Fakultät für Elektronik- und Informationstechnik, Staatliches Schlüssellabor für mechanisches Verhalten von Materialien, Xi'an Jiaotong-Universität, 710049, Xi'an, China

Shuai Yang & Fei Li

School of Materials Science and Engineering, Forschungszentrum für Materials Genome Engineering, Wuhan University of Technology, 430070, Wuhan, China

Xu Zhang & Bei Li

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

YS, JC und FL planten die Studie und leiteten das gesamte Projekt. YS, WL, CC und HP organisierten die Daten und zeichneten die Zahlen. YS, JC, WL, SY, X.Zhao, XX, GX, HT und YJ führten die Datenanalyse durch und leiteten das Experiment. YS, JC, YZ, GC und FL haben den Artikel geschrieben. YS, WL, XC, TY und LC führten die Phasenfeldsimulation durch. X.Zhang und BL führten die Berechnung der Molekulardynamik durch. Alle Autoren haben das Papier kommentiert und bearbeitet. JC reichte das Papier ein und war der Hauptkontakt.

Korrespondenz mit Tiannan Yang, Bei Li, Fei Li oder Jun Chen.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Pedro Martins, Kwi-Il Park und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Su, Y., Li, W., Cheng, X. et al. Hochleistungsfähige piezoelektrische Verbundwerkstoffe mittels β-Phasenprogrammierung. Nat Commun 13, 4867 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32518-3

Zitat herunterladen

Eingegangen: 09. April 2022

Angenommen: 03. August 2022

Veröffentlicht: 18. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32518-3

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein gemeinsam nutzbarer Link verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Zellulose (2023)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.