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Nov 23, 2023

Designregeln für starke Elektrotechnik

npj-Rechnermaterialien

npj Computational Materials Band 6, Artikelnummer: 130 (2020) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Der explosionsartige Aufstieg der Siliziumphotonik hat aufgrund seiner potenziellen Verwendung in vielen Geräteanwendungen der nächsten Generation zu einem erneuten Interesse am elektrooptischen (EO) oder Pockels-Effekt geführt. Um Materialien mit einer starken EO-Reaktion in dünner Filmform zu finden, die für Geräte mit geringem Stromverbrauch und kleinem Platzbedarf unerlässlich sind, muss man eine allgemeine Designregel für starke Pockels-Materialien finden. Um zu klären, was den Pockels-Effekt stark macht, untersuchen wir den Effekt in LiB3O5 (LBO) und CsB3O5 (CBO) und verwenden diese Materialien als prototypische Beispiele dafür, wo herkömmliche Weisheiten zusammenbrechen. Wir stellen fest, dass die Komponenten des Pockels-Tensors in beiden Materialien extrem klein sind, trotz des hohen Grades an Anharmonizität in den Kristallen, der als Indikator für das Vorhandensein nichtlinearer elektronischer Effekte herangezogen wurde. Wir beziehen das Fehlen einer EO-Reaktion auf die großen optischen Phononenfrequenzen (trotz der relativ großen Raman-Suszeptibilität) bei LBO bzw. auf die kleine Raman-Suszeptibilität (trotz der niedrigen Phononenfrequenzen) bei CBO. Wir beleuchten die zugrunde liegenden physikalischen Phänomene hinter der Raman-Suszeptibilität, die unserer Meinung nach eng mit der Elektron-Phonon-Kopplungsstärke der elektronischen Zustände nahe der Kante verknüpft ist, und identifizieren einen Weg zur Entdeckung neuer starker EO-Materialien.

Die bemerkenswerte Fähigkeit eines nichtzentrosymmetrischen Kristalls, seinen Brechungsindex als Reaktion auf ein angelegtes elektrisches Feld zu ändern, bekannt als Pockels-Effekt1, wurde in den letzten Jahren aufgrund seines Potenzials, Hochgeschwindigkeitsvorgänge bei geringer Leistung zu ermöglichen, zunehmend untersucht elektrooptische Modulation in integrierten Photonikanwendungen2,3,4,5,6, einschließlich Intrachip-Datenübertragung, neuromorpher logischer optischer Chips7 und photonischen integrierten Schaltkreisen für Quantencomputing8,9. Da der Pockels- oder lineare elektrooptische Effekt (EO) im Feld linear ist, existiert er neben dem viel kleineren Kerr-Effekt10 (der die zweite Ordnung im Feld darstellt) und mit der Erzeugung zweiter Harmonischer (SHG). Der Pockels-Effekt wird am häufigsten für die optische Modulation in der Telekommunikationsindustrie verwendet, wo LiNbO3 (LNO) mit einem ungeklemmten Pockels-Koeffizienten von r51 = 33 pm/V11 das aktuelle „Goldstandard“-Material ist1,12,13. Aufgrund der Komplexität der Integration von LNO14,15,16,17 auf Si sind Perowskititanate jedoch in letzter Zeit zum Hauptgegenstand sowohl theoretischer18,19,20,21,22 als auch experimenteller7,17,23,24,25,26 geworden. 27,28,29,30,31,32 Studien zur Nutzung des Pockels-Effekts in der Si-Photonik. Der Schwerpunkt dieser Bemühungen lag auf BaTiO3 (BTO), aufgrund seiner Integrierbarkeit mit Si (001)27,28,33 und seines sehr großen ungeklemmten Pockels-Effekts (r42 = 1300 pm/V34), der volumenähnliche Werte beibehalten kann auch in dünnen Filmen7.

Es ist von größter Bedeutung, Materialien mit großen Pockels-Antworten zu finden, um den Stromverbrauch und/oder die Größe integrierter EO-Geräte zu verringern. Da jedoch derzeit nicht klar ist, welcher Mechanismus die im Vergleich zu anderen Materialien extrem hohe Reaktion von BTO auslöst, verlief die Suche nach potenziell besseren Alternativen bisher eher empirisch.

Aktuelle theoretische Studien zum Pockels-Effekt in Perowskititanaten18,19,20 bieten einen systematischen Weg nach vorne. Fredrickson et al.19 untersuchten Strain Engineering bei BTO. Sie fanden kritische biaxiale Spannungen, bei denen die Pockels-Reaktion divergierte und bestimmte Phononenmoden weicher wurden. Hamze und Demkov18 untersuchten das gleiche Phänomen in gespanntem SrTiO3 (STO) und brachten durch die Analyse der Mode-Grüneisen-Parameter Anharmonizität (weiche Moden) mit einer auftretenden EO-Reaktion in Verbindung35,36. Paillard et al.20 berichteten über ein ähnliches Verhalten bei der EO-Reaktion von gespanntem PbTiO3 (PTO). Allen diesen Kristallen gemeinsam sind weiche Phononen und eine große Kristallanharmonizität. Ein eindimensionales anharmonisches Oszillatormodell des Pockels-Effekts37 zeigt, dass der Pockels-Parameter direkt proportional zum Koeffizienten des anharmonischen Kraftterms ist, was die angenommene Beziehung zwischen Anharmonizität und der EO-Reaktion bestätigt. Da in diesen Materialien der Pockels-Effekt durch das Gitter dominiert wird, ist die geeignete Gütezahl das Verhältnis der Raman-Suszeptibilität zum Quadrat der Phononenfrequenz. Man kann daher die folgende Entwurfsregel ableiten: Stark anharmonische, nicht zentrosymmetrische Kristalle sollten einen großen Pockels-Effekt aufweisen.

Kristallanharmonizität ist häufig mit großen Wärmeausdehnungskoeffizienten verbunden. In Tabelle 1 listen wir eine Auswahl nichtzentrosymmetrischer Kristalle und ihre Materialeigenschaften auf. BTO, STO und PTO haben alle große Wärmeausdehnungskoeffizienten, ebenso wie viele andere starke Pockels-Materialien. Daher ist LiB3O5 (LBO) ein idealer Kandidat zum Testen der vorgeschlagenen Entwurfsregel. Obwohl keine Pockels-Messungen von LBO vorliegen (Abb. 1), handelt es sich um einen häufig verwendeten nichtlinearen optischen Kristall38 mit vielen günstigen optischen Eigenschaften39,40 und er weist einen um eine Größenordnung größeren Wärmeausdehnungskoeffizienten41,42 als BTO, STO auf oder Zapfwelle.

Die Kristallstruktur von LBO. Seine Raumgruppe ist Pna21 und seine Struktur41,127,128 besteht aus einem helikalen Netzwerk von B3O7-Ringen, die eines ihrer Sauerstoffatome mit benachbarten B3O7-Gruppen teilen. Zwei der B-Atome sind dreifach koordiniert und eines ist vierfach koordiniert. Die Li-Atome befinden sich in den Hohlräumen der B3O7-Helices entlang der c-Achse. a Elementarzelle von LiB3O5 (bei Raumtemperatur41) und b die B3O7-Ringe, aus denen die Helixketten bestehen.

In diesem Artikel haben wir uns zum Ziel gesetzt, mithilfe von First-Prinzipien-Berechnungen den mikroskopischen Ursprung der großen Pockels-Reaktion eines Materials zu identifizieren. Unsere Berechnungen haben eine tiefere und komplexere Physik ans Licht gebracht, als bisher gezeigt wurde. Entgegen unseren ursprünglichen Erwartungen weist LBO aufgrund der geringen Atommasse von Li eine sehr schwache Pockels-Reaktion auf, was zu hohen Phononenfrequenzen führt. Wir versuchen, eine stärkere Reaktion zu induzieren, indem wir die Moden abschwächen, indem wir die leichten Li-Atome durch viel schwerere Cs-Atome ersetzen, indem wir den verwandten CsB3O5 (CBO)-Kristall betrachten. Dadurch werden die Phononenmoden erfolgreich abgeschwächt, die Pockels-Reaktion wird jedoch nicht verbessert, was die Bedeutung einer anderen Eigenschaft hervorhebt, der Raman-Suszeptibilität, einem Zusammenhang, auf den ursprünglich Johnston und Kaminow hingewiesen haben43,44. Wir vergleichen unsere Ergebnisse für LBO und CBO mit früheren Arbeiten zu gespanntem STO und verknüpfen mithilfe eines einfachen Tight-Binding-Modells große Raman-Suszeptibilitäten mit dem Verformungspotential des Materials. Unsere verfeinerte Entwurfsregel besagt nun, dass neben dem Fehlen einer Inversionssymmetrie eine große Raman-Suszeptibilität (starke Elektron-Phonon-Kopplung) und weiche Phononen wesentliche Voraussetzungen für die Erzeugung einer starken EO-Reaktion sind.

Alle Berechnungen werden im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) mit ABINIT45,46,47,48,49,50,51 durchgeführt und folgen dem von Veithen et al.49 entwickelten theoretischen Rahmen (Einzelheiten finden Sie im Abschnitt „Methoden“). Makroskopisch bezieht sich der Pockels-Koeffizient r auf die Änderung des Brechungsindex an ein angelegtes elektrisches Feld als \(n\left( E \right) = n_0 - \frac{1}{2}rn_0^3E\), wobei n0 ist der Brechungsindex unter keinem Feld1. In einem Kristall kann ein modulierendes elektrisches Feld direkt an die Elektronen, an das Gitter koppeln oder über den inversen piezoelektrischen Effekt eine Gittermodulation bewirken. Daher kann man im Allgemeinen die Änderung des dielektrischen Tensors als Reaktion auf das äußere Feld als52 schreiben

Hier ist π die Spannung und P die Ionenpolarisation. Der letzte Term ist die direkte Auswirkung des angelegten Feldes auf die Polarisierbarkeit, und nur Elektronen können bei der optischen Prüffrequenz reagieren; das ist SHG \(\left( {\chi ^{(2)}} \right)\). Der erste Begriff beschreibt die Wirkung der Spannung, die durch das angelegte Feld verursacht wird und bei niedrigen Modulationsfrequenzen auftritt. Dies ist die ungeklemmte Reaktion, was bedeutet, dass das Gitter Zeit hat, sich als Reaktion auf das angelegte Feld zu verformen, und bei hohen Modulationsfrequenzen kann sie vernachlässigt werden . Der zweite Term ist der sogenannte ionische oder Gitterbeitrag zur EO-Reaktion und steht im Mittelpunkt unserer Studie.

Mikroskopisch gesehen ist der Pockels-Koeffizient ein Tensor \(r_{ijk}\), der die Änderung der ij-Komponente des inversen dielektrischen Tensors eines nichtzentrosymmetrischen Kristalls mit einem statischen, externen elektrischen Feld in Beziehung setzt, das in der k-Richtung angelegt wird10,49,53

Es gibt drei Beiträge zum Pockels-Tensor: eine elektronische Komponente, eine ionische Komponente und eine piezoelektrische Komponente aufgrund des umgekehrten piezoelektrischen Effekts49. Diese drei Komponenten sind durch (in den Hauptachsen des Kristalls)49 gegeben

Dabei ist n der Brechungsindex, \(\chi _{ijl}^{\left( 2 \right)}\) die nichtlineare optische Suszeptibilität, Ω0 das Volumen der Elementarzelle und \(\alpha _{ ij}^m\), \(p_{m,k}\) und ωm sind die Raman-Suszeptibilität, die Modenpolarität bzw. die Frequenz der Mode m am Γ-Punkt, \(p_{ij\mu \nu }\) ist der elastooptische (photoelastische) Tensor und \(d_{k\mu \nu }\) ist der piezoelektrische Tensor. Die Gleichungen (3–5) sind die mikroskopischen Formen des ersten, zweiten und dritten Termes in Gleichung. (1) bzw. Die Raman-Suszeptibilität und die Modenpolarität sind gegeben durch

wobei γ ein Atom bezeichnet, β eine Richtung, τγβ eine Verschiebung des Atoms \(\gamma\) in Richtung \(\beta\), \(\chi _{ij}^{\left( 1 \right)} \) ist der elektronische dielektrische Suszeptibilitätstensor, \(Z_{\gamma ,k\beta }^ \ast\) ist die effektive Born-Ladung und \(u_m\left( {\gamma \beta } \right)\) ist die Eigenverschiebung des Atoms γ in Richtung β im Modus m (die sich um den Faktor \(1/\sqrt {M_\gamma }\) auf den Eigenvektor bezieht, wobei Mγ die Masse des Atoms γ ist). Der gesamte Pockels-Tensor ist in zwei Teile unterteilt, einen spannungsfreien (eingespannten) Teil und einen spannungsfreien (nicht eingespannten) Teil. Der geklemmte Pockels-Tensor \(r_{ijk}^\eta\) ist die Summe der elektronischen und ionischen Beiträge, und der ungeklemmte Tensor \(r_{ijk}^\sigma\) addiert den piezoelektrischen Beitrag

Beachten Sie, dass wir die Voigt-Notation10 verwenden, um die ersten beiden Indizes zusammenzufassen, wenn wir unsere Vorhersagen zum Pockels-Tensor melden.

In unserer Analyse der Kristallanharmonizität verwenden wir Grüneisen-Parameter im isotropen Modus (Gl. (S1)) – eine kurze Übersicht über deren Berechnung finden Sie in den Zusatzinformationen. Schließlich berechnen wir auch Verformungspotentiale54,55,56, die ein Maß für die Elektron-Phonon-Kopplung für ausgewählte Phononenmoden liefern. Das Verformungspotential dm für optische Phononen m wird durch die Änderung der Energie des Leitungsbandminimums (CBM) EC unter Verschiebungen der Ionenpositionen gemäß dem Phononenmodus m mit der Amplitude δm definiert

Sobald daher das Verformungspotential bekannt ist, kann die Änderung des CBM für eine gegebene Phononenamplitude als \({\mathrm{\Delta }}E_C = d_m\delta _m\) berechnet werden. Ein analoger Ausdruck kann für das Valenzbandmaximum (VBM) definiert werden, der dann zum Ausdruck für das CBM addiert werden kann, um die Änderung der Bandlücke anzugeben. Da wir in unseren Berechnungen jedoch den VBM auf Null setzen, berücksichtigen wir nur den CBM. Je größer die Verformungspotentiale für CBM und VBM für einen bestimmten Phononenmodus sind, desto größer ist die Änderung der Bandlücke bei Atomverschiebungen.

Die fünf größten Komponenten des Pockels-Tensors für LBO, aufgeteilt in elektronische, ionische und piezoelektrische Beiträge, sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die vorhergesagten Werte sind extrem klein.

Beim Vergleich der Komponenten sehen wir, dass der ionische Beitrag trotz der außergewöhnlichen Anharmonizität des LBO-Kristalls in der gleichen Größenordnung liegt wie der elektronische und piezoelektrische Beitrag. Rückruf aus Gl. (4) zeigt jedoch, dass der Ionenbeitrag umgekehrt proportional zu den Phononenfrequenzen bei Γ im Quadrat ist. Die großen Phononenfrequenzen in LBO (Tabelle S1), die um eine Größenordnung höher sind als die in Perowskittitanaten18, 19, 20, unterdrücken die EO-Reaktion. Wie koexistieren diese hohen Phononenfrequenzen mit der großen thermischen Anharmonizität? Eine Hochtemperatur-Röntgenpulverbeugungsstudie41 der thermischen Ausdehnung von LBO ergab, dass die treibenden Mechanismen hinter der thermischen Ausdehnung in LBO große Oszillationen des Li-Atoms entlang der a-Achse, die zunehmende Trennung der B3O7-Ketten, aus denen das c besteht, sind -orientierte Helices (was zu einer großen thermischen Ausdehnung in a- und b-Richtung führt) und der Zusammenbruch eines B-O-B-Winkels, der verschiedene Ketten verbindet (was zu einer Kompression in c-Richtung führt). Darüber hinaus ist die Schwingungsfrequenz proportional zu \(1/\sqrt m\). Das schwerste Atom in LBO ist Sauerstoff, der fest an die B-Atome gebunden ist. Im Gegensatz dazu ist in Perowskit-Titanaten18,19,20 der anharmonischste Modus (und der Modus, der für die großen Pockels-Reaktionen verantwortlich ist) mit einem ferroelektrischen Phasenübergang verbunden und beinhaltet die Verschiebung eines viel schwereren Ti-Atoms. Der der Anharmonizität von Perowskititanaten zugrunde liegende Mechanismus unterscheidet sich daher deutlich von dem von LBO. Wenn daher der Phononenmodus, der die Wärmeausdehnung antreibt, ein Hochfrequenzmodus ist, bricht der einfache Zusammenhang zwischen starker Pockels-Reaktion und Anharmonizität zusammen.

Kann angesichts dieser Unterschiede zwischen LBO und den Perowskittitanaten die Pockels-Reaktion des LBO-Kristalls verstärkt werden? Wir berechnen die Grüneisen-Parameter der zehn weichsten optischen Moden von LBO und stellen fest, dass Mode 9 die anharmonischste ist (Abb. S1). Dieser Phononenmodus besteht hauptsächlich aus der Bewegung der Li-Atome (Abb. S2). Aufgrund seiner relativ großen Raman-Suszeptibilität und Modenpolarität (Abb. 2) leistet es einen relativ hohen Beitrag zu \(r^{{\mathrm{ion}}}\) (insbesondere \(r_{23}^{{ \mathrm{mode}}\;9} = 0,32\) pm/V und \(r_{33}^{{\mathrm{mode}}\;9} = - 0,19\) pm/V). Nur die hohe Frequenz (\(\omega_0\) = 154,9 cm−1) der Mode hält den Beitrag dieser Mode zum Pockels-Tensor klein. Wenn wir diesen Modus abschwächen können, würden wir erwarten, dass der bereits (relativ) große Beitrag dieses Modus zunimmt.

Für die zehn weichsten optischen Moden von LBO ist a die Größe der größten Komponente der Raman-Suszeptibilität und b die Größe der Modenpolarität. Die gleichen Größen sind für CBO in c bzw. d aufgetragen. Die Raman-Suszeptibilitäten von LBO (a) sind viel größer als die von CBO (c), während die Modenpolaritäten (b, d) ungefähr gleich sind (da die Atome effektive Born-Ladungen von ungefähr der gleichen Größe haben). Die Raman-Suszeptibilitäten von LBO (a) sind in ihrer Größe mit denen von STO bei 1 % biaxialer Druckspannung vergleichbar (Abb. 3a), während die Modenpolaritäten viel kleiner und die Phononenfrequenzen viel größer sind18.

Um den Modus abzuschwächen, ersetzen wir die Li-Atome im Kristall durch Cs-Atome. Cs ist etwa 19-mal schwerer als Li, und da der ionische Beitrag zum Pockels-Tensor umgekehrt proportional zum Quadrat der Phononenfrequenz ist, die wiederum umgekehrt proportional zur Atommasse ist, erwarten wir durch diesen Ersatz eine deutliche Verringerung der Phononenfrequenzen . Ein einfacher Ersatz von Li durch Cs in LBO führt jedoch zu einem dynamisch instabilen Kristall, weshalb wir stattdessen den verwandten CBO-Kristall betrachten. Seine Raumgruppe ist P212121, und wie LBO verfügt CBO über ein Netzwerk von B3O7-Ringen, aber in CBO teilen sie vier ihrer externen Sauerstoffatome mit anderen B3O7-Ringen57,58. Die Cs-Atome sitzen in den Hohlräumen dieses Netzwerks, die entlang der a- und b-Achsen verlaufen und nicht nur entlang einer Achse wie bei LBO. Die Phononenfrequenzen in CBO (Tabelle S1) sind zwar viel niedriger als in LBO, aber der Pockels-Tensor (Tabelle 2) bleibt extrem klein. Um zu verstehen, warum, wenden wir uns nun dem Zähler des ionischen Beitrags zum Pockels-Tensor (Gl. (4)) zu, der das Produkt aus der Raman-Suszeptibilität (Gl. (6)) und der Modenpolarität (Gl. (7)) ist. ). In Abb. 2 zeichnen wir die Größe der Raman-Suszeptibilitäten und Modenpolaritäten der zehn weichsten optischen Moden von LBO und CBO auf. Die Modenpolaritäten von LBO und CBO (Abb. 2b, d) sind ungefähr gleich groß, was wir erwarten, weil die Atome in LBO und CBO ähnliche effektive Born-Ladungen haben. Die Raman-Suszeptibilitäten (Abb. 2a, c) sind bei CBO jedoch um eine Größenordnung kleiner. Dadurch werden alle durch die Reduzierung der Phononenfrequenzen erzielten Gewinne zunichte gemacht und die Netto-EO-Antwort klein gehalten.

Um die Rolle der Raman-Suszeptibilität bei der Pockels-Reaktion zu verstehen, betrachten wir zunächst ihre Rolle bei der extremen Verstärkung der Pockels-Reaktion bei belastetem STO18 und führen zweitens ein einfaches Tight-Binding-Modell ein, um einen physikalischen Einblick in den zugrunde liegenden Mechanismus zu gewinnen . In Abb. 3 zeichnen wir die Raman-Suszeptibilität und Modenpolarität von STO unter zwei biaxialen Druckspannungen auf, –1,0 % in a und b und –1,2 % in c und d. Hamze und Demkov18 zeigten, dass der Pockels-Tensor bei einer Dehnung von −1,2 % (im Folgenden als kritische Dehnung bezeichnet) einen großen Peak aufweist, wobei die größte Ionenkomponente \(r_{33}\) = −236,469 pm/V erreicht. Dies wird durch die Nähe des Kristalls bei dieser Spannung zu einem Phasenübergang von der zentrosymmetrischen tetragonalen P4/mmm-Phase zur nichtzentrosymmetrischen tetragonalen P4mm-Phase verursacht. Der für diesen Übergang verantwortliche Phononenmodus wird bei dieser Belastung extrem weich, was zu der großen Pockels-Reaktion führt. Zu der großen Resonanz gibt es jedoch noch einen weiteren Beitrag. Beim Vergleich der Raman-Suszeptibilitäten bei –1,0 % Dehnung und –1,2 % Dehnung (Abb. 3a bzw. c) sehen wir, dass die Größe der Raman-Suszeptibilität bei der kritischen Dehnung um eine Größenordnung zunimmt. Im Gegensatz dazu bleiben die Modenpolaritäten (Abb. 3b, d) zwischen den Belastungen praktisch unverändert, da wie im Fall von LBO und CBO die effektiven Born-Ladungen zwischen den Zellen identisch sind.

Raman-Suszeptibilitäten und Modenpolaritäten für alle 12 optischen Moden von STO (siehe Hamze und Demkov18 für Berechnungsdetails). Die Größe der größten Komponente der Raman-Suszeptibilität und die Größe der Modenpolarität unter einer biaxialen Druckspannung von 1,0 % sind in a und b dargestellt. Die gleichen Werte sind für STO bei der kritischen Dehnung in c bzw. d aufgetragen. Die Beträge der Modenpolarität bleiben unter den verschiedenen Belastungen im Wesentlichen unverändert (b, d), aber die Raman-Suszeptibilität erhöht sich bei jedem Mode um eine Größenordnung (a, c). Die Frequenz des weichsten Modus, der hauptsächlich zur Pockels-Reaktion bei STO beiträgt, wird ebenfalls von –1,0 % Dehnung auf –1,2 % Dehnung etwa halbiert.

Um weitere Erkenntnisse zu gewinnen, berechnen wir die Ableitung der elektronischen Suszeptibilität in Bezug auf atomare Verschiebungen, \(\partial \chi ^{\left( 1 \right)}/\partial \tau\), die die Schlüsselkomponente von ist Raman-Suszeptibilität (siehe Gleichung (6)) in einem einfachen Tight-Binding-Modell59,60 einer eindimensionalen zweiatomigen Kette mit der Gitterkonstante a und dem Abstand zwischen den Atomen a/2. Ein Atom hat ein 1s-Orbital und das andere ein 2p-Orbital. Wir gehen davon aus, dass die Sprungwechselwirkung proportional zu \(1/d^2\) mit der Proportionalitätskonstante A ist, wobei d der Abstand zwischen den Atomen ist, was für viele Materialien eine gute Näherung darstellt61. Die lineare elektronische Suszeptibilität in einem isolierenden Kristall ist gegeben durch61

wobei n und \(n^\prime\) Bandindizes für besetzte bzw. unbesetzte Bänder sind, ψn die Wellenfunktion mit Eigenwert \(\varepsilon _n\) ist und die Bandsumme implizit eine Summe über die gesamte Brillouin-Zone enthält . Beachten Sie, dass die Suszeptibilität die umgekehrte Potenz der Übergangsenergie darstellt, ein Detail, das später wichtig sein wird. Unter Berücksichtigung nur der Wechselwirkungen mit den nächsten Nachbarn berechnen wir eine numerische Ableitung der Suszeptibilität als Funktion der Atomverschiebung im optischen Modus (weitere Einzelheiten finden Sie in Gleichung (12) und im Abschnitt „Methoden“). Für \(A = 1\;eV \cdot {\AA}^2\), \(a = 1\;{\AA}\), \(\varepsilon _s = 0\;{\mathrm{eV}} \), \(\varepsilon _p = 3\;{\mathrm{eV}}\) und einer Verschiebungsamplitude von \(\delta = 0,01a\), erhalten wir \(\chi ^{\left( 1 \ rechts)} = 97,96\) und \(\partial \chi ^{\left( 1 \right)}/\partial \tau = - 180,95\;{\AA}^{ - 1}\). Mit anderen Worten, eine Änderung der Bindungslänge um 2 % entspricht einer Änderung von \(\chi ^{\left( 1 \right)}\, was \(\partial \chi ^{\left( 1) ergibt \right)}/\partial \tau\) ist groß.

Der Zusammenhang zwischen der Änderung der Raman-Suszeptibilität, der elektronischen Struktur und Phononen kann wie folgt verstanden werden. Aufgrund der dritten Potenz im Nenner von Gl. (11) ist die kleinste elektronische Übergangsenergie der dominierende Beitrag zur Suszeptibilität; Daher sollten Phononenmoden, die die Bandkanten stark beeinflussen, große Raman-Suszeptibilitäten aufweisen. Wenn diese Moden weich sind, sollte dies wiederum einen großen Beitrag zum Pockels-Tensor gewährleisten. In Abb. 4 zeichnen wir die kleinste Übergangsenergie als Funktion der Amplitude zweier verschiedener Phononenmoden für STO, LBO und CBO auf (Abb. 4a–c). Die beiden Phononenmodi für jedes Material werden so ausgewählt, dass einer (als „aktiver“ Modus bezeichnet) eine große Raman-Suszeptibilität und einen signifikanten Beitrag zum Pockels-Tensor aufweist, während der andere (als „inaktiver“ Modus bezeichnet) dies nicht tut. Es ist klar, dass bei STO das aktive Phonon eine große Änderung der direkten Bandlücke verursacht, während bei CBO der aktive Modus nahezu keine Auswirkung hat. Dies liegt daran, dass die Bandlücke in STO, einem Ladungstransferoxid, durch die p-d-Bindungs-Antibindungs-Trennung gesteuert wird und das aktive Phonon den interatomaren Ti-O-Abstand ändert. Dies macht die Unterschiede zwischen diesen drei Materialien deutlich: STO hat weiche Phononen und die weichen Moden beeinflussen stark die Bandkanten, was zu einer großen Raman-Suszeptibilität und EO-Reaktion führt. Der aktive Modus in LBO hat auch einen erheblichen Einfluss auf die Lücke und daher ist die Raman-Suszeptibilität relativ groß, aber die hohen Phononenfrequenzen unterdrücken die EO-Reaktion. Bei CBO ist dies umgekehrt, wobei sehr weiche Moden nur einen sehr geringen Einfluss auf die Bandlücke haben, wodurch die Raman-Anfälligkeit und die EO-Reaktion unterdrückt werden.

Kleinste Übergangsenergien als Funktion der Amplitude der Phononenmodusverschiebungen für einen STO bei der kritischen Druckspannung18, b LBO und c CBO. Die kleinste Übergangsenergie der Grundzustandsstruktur für jedes Material ist auf 0 gesetzt. Änderungen der Übergangsenergie aufgrund von Phononenmoden, die große Raman-Suszeptibilitäten aufweisen und stark zur Pockels-Reaktion beitragen (Pockels-aktive Moden), sind schwarz dargestellt Änderungen in der Übergangsenergie aufgrund von Phononenmoden mit kleinen Raman-Suszeptibilitäten, die nur schwach (oder nicht) zur Pockels-Reaktion beitragen (Pockels-inaktive Moden), sind in Rot dargestellt.

Dieser Aspekt der Elektron-Phonon-Wechselwirkungen wird üblicherweise mithilfe von Deformationspotentialen54,55,56 beschrieben, die wir für STO, LBO und CBO in Tabelle S2 auflisten (wir geben auch die Bandstruktur von LBO und CBO in Abb. S3 an). Wir sehen, dass das Verformungspotential für jedes Material größer ist, wenn die Ionen gemäß dem aktiven Pockels-Modus verschoben werden, als wenn sie gemäß dem inaktiven Modus verschoben werden (außer bei CBO, wo die Verformungspotentiale für beide Modi ~0 eV/ betragen). Å), was darauf hindeutet, dass große Verformungspotentiale mit großen Raman-Suszeptibilitäten verbunden sind und daher auf das Potenzial für starke Pockels-Reaktionen in solchen Materialien hinweisen könnten.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass weiche Phononen, die wesentliche Änderungen in der Bandlücke induzieren (mit anderen Worten solche mit starken Elektron-Phonon-Kopplungen), große Änderungen in der elektronischen Suszeptibilität verursachen, wie das obige Tight-Binding-Modell zeigt. Große Änderungen in der elektronischen Suszeptibilität führen wiederum zu großen Raman-Suszeptibilitäten, zu denen der ionische Beitrag zur EO-Reaktion proportional ist. Daher sind nichtzentrosymmetrische Materialien mit weichen Phononen und starker Elektron-Phonon-Wechselwirkung wahrscheinlich starke Pockels-Materialien. Dies erklärt, warum LBO und CBO schwache EO-Reaktionen haben und warum Perowskititanate etwas Besonderes sind und so starke EO-Reaktionen haben.

Wir untersuchen den Zusammenhang zwischen mikroskopischen Eigenschaften wie Gitteranharmonizität und Stärke der Elektron-Phonon-Kopplung und dem Pockels-Effekt anhand von LBO als Testfall aufgrund seiner außergewöhnlich großen thermischen Ausdehnungskoeffizienten. Trotz der Korrelation zwischen großen Wärmeausdehnungskoeffizienten und großen EO-Antworten bei vielen EO-Materialien haben wir festgestellt, dass LBO eine sehr kleine Pockels-Antwort aufweist. Die kleine Pockels-Reaktion wird durch die extrem geringen Massen der Atombestandteile verursacht, die zu hohen optischen Phononenfrequenzen führen.

Basierend auf der Grüneisen-Parameteranalyse der zehn weichsten optischen Phononenmoden haben wir diese Behauptung überprüft, indem wir den zugehörigen CBO-Kristall untersucht haben, um zu sehen, ob eine einfache Erhöhung der Atommassen zu einer starken Pockels-Reaktion durch Abschwächung der Moden führen würde. Dieser Ansatz erwies sich als zu einfach – bei CBO führt die geringe Raman-Suszeptibilität zu einer schwachen Pockels-Reaktion, obwohl viel weichere Phononenmoden vorhanden sind. Ein einfaches Tight-Binding-Modell liefert eine intuitive physikalische Beschreibung des zugrunde liegenden Mechanismus, der hinter der Raman-Suszeptibilität steckt. In Anlehnung an die Methoden zur Untersuchung von Halbleitern lässt sich dies mit dem Deformationspotential erklären, das die Stärke der Elektron-Phonon-Kopplung der randnahen Zustände quantifiziert. Moden mit großen Raman-Suszeptibilitäten weisen nachweislich ein großes Verformungspotential auf. Daher formulieren wir eine verfeinerte Entwurfsregel für starke Pockels-Materialien: Materialien mit starken Elektron-Phonon-Kopplungen (und daher großen Raman-Suszeptibilitäten), die nicht zentrosymmetrisch sind und weiche Phononen aufweisen, sind starke Pockels-Materialien. Wir zeigen daher, dass die wichtigsten Komponenten der ionischen Pockels-Reaktion die Weichheit der Phononenfrequenz (für die die thermische Ausdehnung und die Grüneisen-Parameter Stellvertreter sind) und die Raman-Suszeptibilität (starke Elektron-Phonon-Kopplung) sind. Unsere Ergebnisse werden Materialwissenschaftlern und Ingenieuren hoffentlich als Orientierungshilfe bei der Suche nach neuen EO-Materialien mit noch stärkeren Reaktionen dienen.

Alle DFT- und Dichtefunktionalstörungstheorieberechnungen wurden mit dem ABINIT-Softwarepaket45,46,47,48,49,50,51 durchgeführt. Für alle Berechnungen wurden Troullier-Martins-normerhaltende Pseudopotentiale62 verwendet, die mit dem fhi98PP-Paket63 generiert wurden. Die Valenzelektronenkonfigurationen waren 2s1 für Li, 2s22p1 für B, 2s22p4 für O und 6s1 für Cs. Die Austauschkorrelationsenergie wurde in der lokalen Dichtenäherung64,65 berechnet. Für alle Berechnungen wurde ein 8 × 8 × 8 Monkhorst-Pack66,67 k-Punkt-Gitter und eine Grenzenergie für ebene Wellen von 50 Ha verwendet. Die für alle LBO-Berechnungen verwendeten Gitterparameter sind \(\alpha\) = 8,444 Å = 15,957 Bohr, b = 7,378 Å = 13,942 Bohr und c = 5,146 Å = 9,725 Bohr, wobei es sich um experimentelle Gitterparameter handelt, die bei Raumtemperatur gemessen wurden Shepelev et al.41. Die Atompositionen werden von den anfänglichen experimentellen Koordinaten vollständig entspannt, bis die Kräfte kleiner als 2 × 10−5 Ha/Bohr sind.

Für Berechnungen von CBO verwenden wir die von Krogh-Moe57 ermittelte experimentelle Struktur mit den Gitterparametern \(\alpha\) = 6,213 Å = 11,741 Bohr, b = 8,521 Å = 16,102 Bohr und c = 9,170 Å = 17,329 Bohr.

Um den piezoelektrischen Beitrag zum Pockels-Tensor zu berechnen, müssen wir den photoelastischen Tensor berechnen (siehe Gleichung (4)). Dazu belasten wir die Elementarzelle, um die gewünschte Komponente des Tensors zu isolieren, berechnen den dielektrischen Tensor, invertieren ihn und nehmen eine numerische Ableitung nach der Spannung18,53,68.

In Gl. (11) berechnen wir das Matrixelement im Zähler nach Graf und Vogl69. Für ein gegebenes k* kann es wie folgt berechnet werden69

wobei α ein zusammengesetzter Index ist, der das Atomorbital und die Position des Atoms in der Zelle kennzeichnet, L (und 0) die Elementarzelle kennzeichnen, n ein Bandindex ist und die Ca die Koeffizienten in der Entwicklung der Eigenfunktionen der sind eng bindender Hamiltonoperator und \(t_{\alpha ^\prime ,\alpha }\left( {R_{\alpha ^\prime ,L} - R_{\alpha ,0}} \right) = \left< \ alpha ^\prime ,L{\mathrm{|}}H{\mathrm{|}}\alpha ,0 \right>\).

Datenanfragen sind an AAD, [email protected], zu richten.

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Referenzen herunterladen

Die Autoren danken Agham Posadas und Elliott Ortmann für die kritische Lektüre des Manuskripts. Diese Arbeit wird vom Air Force Office of Scientific Research im Rahmen des Grant FA9550-18-1-0053 unterstützt. Alle Berechnungen werden im Texas Advanced Computing Center durchgeführt.

Fachbereich Physik, University of Texas at Austin, Austin, TX, 78712, USA

Ali K. Hamze, Marc Reynaud, Jacqueline Geler-Kremer und Alexander A. Demkov

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AKH hat alle Berechnungen und Datenanalysen durchgeführt. MR, JG-K. und AKH haben Tabelle 1 erstellt. Alle Autoren haben zum Verfassen des Manuskripts beigetragen. AAD überwachte und leitete die Studie.

Korrespondenz mit Alexander A. Demkov.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Hamze, AK, Reynaud, M., Geler-Kremer, J. et al. Designregeln für starke elektrooptische Materialien. npj Comput Mater 6, 130 (2020). https://doi.org/10.1038/s41524-020-00399-z

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Eingegangen: 29. Februar 2020

Angenommen: 28. Juli 2020

Veröffentlicht: 21. August 2020

DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-020-00399-z

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