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Oct 24, 2023

Ultrakurze Lichtimpulse brechen die Symmetrie und öffnen Quantenwege für kohärente Phononen

Atome in einem Kristall bilden ein regelmäßiges Gitter, in dem sie sich über kleine Felder bewegen können

Atome in einem Kristall bilden ein regelmäßiges Gitter, in dem sie sich über kleine Distanzen von ihren Gleichgewichtspositionen bewegen können. Solche Phononenanregungen werden durch Quantenzustände repräsentiert. Eine Überlagerung von Phononenzuständen definiert ein sogenanntes Phononenwellenpaket, das mit kollektiven kohärenten Schwingungen der Atome im Kristall verbunden ist. Kohärente Phononen können durch Anregung des Kristalls mit einem Femtosekunden-Lichtpuls erzeugt und ihre Bewegungen in Raum und Zeit durch Streuung eines ultrakurzen Röntgenpulses am angeregten Material verfolgt werden. Das Muster der gestreuten Röntgenstrahlen gibt einen direkten Einblick in die momentane Position und Abstände der Atome. Eine Folge solcher Muster liefert einen „Film“ der Atombewegungen.

Die physikalischen Eigenschaften kohärenter Phononen werden durch die Symmetrie des Kristalls bestimmt, der eine periodische Anordnung identischer Elementarzellen darstellt. Eine schwache optische Anregung verändert die Symmetrieeigenschaften des Kristalls nicht. In diesem Fall werden kohärente Phononen mit identischen Atombewegungen in allen Elementarzellen angeregt (rote Elementarzellen in Abb. 1(c) mit Pfeilen, die Atomverschiebungen anzeigen). Im Gegensatz dazu kann eine starke optische Anregung die Symmetrie des Kristalls brechen und Atome in benachbarten Elementarzellen dazu bringen, unterschiedlich zu schwingen [Abb. 1(d)]. Obwohl dieser Mechanismus das Potenzial für den Zugriff auf andere Phononen birgt, wurde er bisher noch nicht erforscht.

In der Zeitschrift Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303) haben Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin in Zusammenarbeit mit Forschern der Universität Duisburg-Essen demonstrierte ein neuartiges Konzept zur Anregung und Untersuchung kohärenter Phononen in Kristallen mit vorübergehend gebrochener Symmetrie. Der Schlüssel dieses Konzepts liegt in der Reduzierung der Symmetrie eines Kristalls durch geeignete optische Anregung, wie am prototypischen kristallinen Halbmetall Bismut (Bi) gezeigt wurde.

Die ultraschnelle Anregung von Elektronen in Bi im mittleren Infrarotbereich verändert die räumliche Ladungsverteilung und verringert somit vorübergehend die Kristallsymmetrie. In der reduzierten Symmetrie eröffnen sich neue Quantenwege zur Anregung kohärenter Phononen. Wie in Abb. 1 dargestellt, führt die Symmetriereduzierung zu einer Verdoppelung der Elementarzellengröße vom roten Gerüst mit zwei Bi-Atomen zum blauen Gerüst mit vier Bi-Atomen. Zusätzlich zu der in Abb. 1(c) gezeigten unidirektionalen Atombewegung ermöglicht die Elementarzelle mit 4 Bi-Atomen kohärente Phononenwellenpakete mit bidirektionalen Atombewegungen, wie in Abb. 1(d) skizziert.

Die direkte Untersuchung der transienten Kristallstruktur durch Femtosekunden-Röntgenbeugung zeigt Schwingungen der gebeugten Intensität (Abb. 2), die auf einer Pikosekunden-Zeitskala bestehen bleiben. Die Schwingungen entstehen durch kohärente Wellenpaketbewegungen entlang der Phononenkoordinaten im Kristall reduzierter Symmetrie. Ihre Frequenz von 2,6 THz unterscheidet sich von der der Phononenschwingungen bei niedrigem Anregungsniveau. Interessanterweise tritt dieses Verhalten nur oberhalb einer Schwelle der optischen Pumpfluenz auf und spiegelt den hochgradig nichtlinearen, sogenannten nichtstörungsbezogenen Charakter des optischen Anregungsprozesses wider.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die optisch induzierte Symmetriebrechung die Modifizierung des Anregungsspektrums eines Kristalls auf ultrakurzen Zeitskalen ermöglicht. Diese Ergebnisse könnten den Weg für die transiente Steuerung von Materialeigenschaften und damit für die Implementierung neuer Funktionen in der Optoakustik und im optischen Schalten ebnen.